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本研究の目的は、数多くの二次元伝導層を形成するBEDT-TTF(以下、ET)分子を用いた、新しいタイプの物質の設計と開発を通じ、ET系におけるバンドフィリングの制御、スピン電荷複合物性等による新たな電子相発現の可能性を探索しようとするものである。以下、本年度得られた研究成果を列挙する。
・新たに、ドナー分子として、ETに加えてBMDT-TTF、BEDO-TTF、TMTSFを用い、またアクセプター分子としてF_1TCNQ、F_2TCNQに加え、Me_2TCNQ、ClMeTCNQ、BrMeTCNQ、Cl_2TCNQ、Br_2TCNQを開発し、これらを組み合わせた電荷移動錯体を合成し、多数の電気伝導性錯体(10種類)、興味ある磁性錯体(4種類)を得た。上記得られた錯体について、電気伝導性、磁気特性、及び単結晶偏光反射スペクトルの測定を行った。
・(ET)(F_1TCNQ)の特異な金属状態:(ET)(F_1TCNQ)は、低温(〜2K)まで金属的な挙動を示すはじめての二成分電荷移動錯体である。しかし、その帯磁率は単純なパウリ常磁性的なものではなく、温度低下とともに増大するキュリー常磁性的な成分を持つ。また反射スペクトルの測定から、プラズマエネルギーを3300cm^<-1>と見積もった。これは通常のET塩の値に比べ1/2〜1/3程度の値しかない。
・(ET)(F_2TCNQ)の反強磁性転移の起源:(ET)(F_2TCNQ)は反強磁性転移する非常に珍しい交互積層錯体である。偏光反射スペクトルの測定から、積層カラム間の電荷移動励起子吸収が明瞭に観測され、この系では通常の交互積層型錯体と異なり、カラム間の相互作用がカラム内のそれに比べ圧倒的に強いことが分かった。反強磁性転移の起源はこれによる陰イオンラジカル間の三次元的相互作用による。
ET系ドナーを用いた二成分電荷移動錯体では、ETによるカラム間相互作用によってパイエルス的な非磁性絶縁相が抑制され、またアクセプターがラジカルスピンを持つことにより興味ある金属状態、磁気的状態が実現されることが明らかになった。以上総じて、この糸の可能性は物性物理の対象として極めて大きいといえる。
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