石炭チャー燃焼におけるN_2O生成原因に関する分子軌道法的研究

1994 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 06650888
• 研究機関: 中部大学
• 研究代表者: 二宮 善彦 中部大学, 工学部, 助教授 (10164633)
• 研究分担者: 纐纈 銃吾 中部大学, 工学部, 教授 (40065280)
• キーワード: 石炭 / 燃焼 / 分子軌道法 / N_2O / 流動層燃焼 / xps

研究概要

N_2Oは、地球温暖化ガス、オゾン層破壊ガスの1つであり、石炭流動層燃焼ボイラーから約100〜300ppm排出されている。申請者らは、XPSの測定結果をもとにチャー中の含窒素化合物からのN_2O生成への(1)素反応機構の理論的解明と反応に関与する活性化エネルギーの評価、(2)N_2O低減のための新しい反応条件の探索、(3)実験室規模の反応装置による確認、を目的に研究を実施している。本年度は、チャーのモデル化合物の一つであるイミン、ピリジンとNOおよびO_2との反応性に関する計算結果、石炭流動層燃焼からのN_2O生成とチャーの含窒素化合物の関係、について検討した。
(1)NOとピリジン中のN原子あるいはC原子との結合による活性化エネルギーは、20.99kcal/molおよび24.29kcal/molとなり、NOはピリジン中のN原子と結合しやすいことがわかる。一方、O_2(Triplet)とピリジン中のN原子あるいはC原子との結合による活性化エネルギーは55.77kcal/molおよび35.47kcal/molとなり、O_2はピリジン中のC原子と結合しやすいことが明らかになった。
(2)原炭および900℃ charに対してピリジン結合形窒素の割合に増加の傾向が認められる。また、N_2O転化率は熱分解温度とともに減少する傾向があることが明らかになった。

研究成果

• [文献書誌] 二宮,加藤,中西,纐纈: "石炭チャー燃焼におけるN_2O生成原因に関する分子軌道法的研究(II)" 化学工学会第27回秋季大会. 2. H-209 (1994)
• [文献書誌] 二宮,加藤,纐纈: "石炭チャー燃焼におけるN_2O生成原因に関する分子軌道法的研究(II)" 化学工学会第60年会. I-319 (1995)
• [文献書誌] 纐纈,南垣力,二宮: "リン,ヒ素イリドの電解WiHig反応と分子軌道法によるWiHig反応機構" 日本化学会第68秋季年会シンポジウム. 75 (1994)
• [文献書誌] 纐纈,南垣力,二宮: "分子軌道法によるイリドの反応経路の解析" 有機合成シンポジウム. 59-62 (1994)
• [文献書誌] 纐纈,二宮: "分子軌道法による窒素酸化物およびO_2の含窒素化合物Ca反応中間体の解明" 日本化学会第58秋季年会. 216 (1994)