| 研究概要 |
本研究の目的は、メタノールを用いた2-メチルナフタレンのアルキル化により2,6-ジメチルナフタレンを選択的に合成できる触媒を設計することである。昨年度行った触媒のスクリーニングの結果、MFI構造を有するゼオライトが最も有望でありることが判明した。さらに、MFI構造を有するメタロシリケートの一部が高成績を示したので、さらに多くのメタロシリケートの合成を行うとともに、合成したメタロシリケートの修飾による有効細孔径の微調節(局所的な細孔微空間の調節も含む)、固体酸強度の制御、ゼオライト結晶外表面の不活性化を行った。
各種のメタロシリケートの中ではフェリシリケートが高い選択性を示した。フェリシリケート結晶の外表面を不活性化したものはさらに高い選択性を示したが、選択性(生成ジメチルナフタレン中の2,6-異性体の分率)は56%にしか達しなかった。
各種メタロシリケート、およびそれらを修飾した触媒の選択性を調べた結果から、2-メチルナフタレンのメチル化により選択的に2,6-ジメチルナフタレンを選択的に合成するためには、次のような触媒設計指針が重要であることがわかった。すなわち、MFIゼオライト構造を有するメタリシリケートで、酸強度は弱く、結晶外表面が不活性で、しかも有効細孔径が狭まっていない触媒が有効である。このことは、結晶外表面を不活性化した酸強度の極めて弱いメタロシリケートが有効であることを示唆しており、酸化物等による修飾は酸強度を弱めても同時に有効細孔径を狭めてしまうために不適当であることを示している。
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