1.マスフィルタによる高温分子種の同定 四重極質量分析計(マスフィルタ)を熱分解により不安定分子を発生させる系と連結し、その性能を検討した。測定した質量スペクトルをコンピュータでデータ処理できるようにプログラムを開発した。固体の無水マレイン酸の熱分解生成物をマスフィルタに引き込むことにより、系内に生成した分子を同定した。二酸化炭素の脱離によりプロパジエノンに相当する分子量の分子が生成した。またトリメチルボロキシン(CH_3BO)_3の蒸気をパイレックス管を通して、熱分解炉中を通過させ、熱分解によるCH_3BOの生成を試みた。 2.サブミリ波スペクトルの観測 サブミリ波分光器セル中の放電用電極上に散布した金属粉末のスパッタリングにより気相にとびだした金属と系内に導入したハロゲン原子との反応で生成した含金属多重項ラジカルの検出を行った。CoおよびNi粉末を金属源として、CF_4を流しながら、グロー放電させることにより、CoF(X^3Φ)およびNiF(X^2П_<3/2>、Σ励起状態)の回転スペクトルを観測した。前者については、Ω=4成分の遷移を観測し、超微細構造定数を決定した。NiFでは電子基底状態が^2П_<3/2>であることを明らかにした。また電子基底状態より250cm^<-1>高いエネルギーのΣ励起状態の回転スペクトルを測定した。励起Σ状態のスピン-回転相互作用定数は単一状態との相互作用によるものとすると、Λ型二重項定数と同じになる。両者が一致するように^2П状態のスピン-軌道相互作用を見積もると、600-700cm^<-1>になり、Ni原子のスピン軌道-相互作用定数に近かった。さらに、BBr_3と酸素の混合気体のグロー放電により短寿命分子種BBrOの回転スペクトルを観測し、同位体置換座標を決定できた。また、ν_1振動(BO伸縮振動)以外の振動励起状態の回転スペクトルを測定できた。
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