| 研究概要 |
本研究では、低級アルカンから高級分岐炭化水素をCO_2雰囲気下において合成する触媒の設計の資を得ることを目的として、以下の研究を行った。
1.酸化ガリウム触媒の構造と触媒活性の相関の検討
1)調製条件の異なる担持及び非担持の酸化ガリウム触媒を調製し、プロパンの脱水素反応を行なった。
2)上記の触媒について、XRD,TEM,EXAFS,窒素吸着等によりキャラクタリゼーションを行ない、活性と構造の相関を検討した。
3)その結果、酸化ガリウム粒子の増大につれて酸化ガリウム触媒の脱水素活性が向上する特異な構造敏感反応であることを明らかにした。
4)上記の特異な構造敏感性の原因が、配位不飽和サイトの表面密度が粒子径に依存するためであることを明らかにした。
5)さらに、ガリウムイオン周辺の局所構造に、脱水素活性が2次的に依存することを見出した。
2.メタンの芳香族化の可能性の検討
1)低活性なメタンの活性化の基礎データ収集のため、種々の酸化物を触媒として反応系に酸素とハロゲン化合物の共存下で、メタンの転化を試みた。
2)その結果、臭素化合物の存在下で、450℃程度の低温でメタンからC2化合物が生成することが明かとなった。
3)ただし、この反応系に低級アルカンの芳香族化触媒を加えて、メタンの芳香族化を試み、高温で微量の芳香族が生成することを見出した。
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