| 研究概要 |
Pt-ZrO_2-Al_2O_3系、Mn-Zr系酸化物のいずれの場合も反応開始直後は気相中の全てのNOを吸収除去する。これはNOが固体表面で酸化されNO_<3->として個体内(ZrO_2)に吸収されるためである。本年度はMn-Zr系酸化物及びPt-ZrO_2-Al_2O_3系酸化物のNOの吸収放出機構について、C_3H_8やO_2等の雰囲気による反応の制御などについて測定した。あらかじめNOを吸収させたPt-ZrO_2-Al_2O_3とMn-Zr系酸化物をC_3H_8(還元性)及びC_3H_8+O_2(酸化性)の各ガス雰囲気下、NO_xの放出を行ったときの挙動について検討した結果、放出された窒素成分ガスの選択率はPt-ZrO_2-Al_2O_3では還元性雰囲気下において7割以上をN_2として放出したが、酸化性雰囲気下ではN_2,N_2OよりもNO,NO_2の方が多く放出されることが分った。一方、Mn-Zr系酸化物では還元性、酸化性どちらの場合でも放出ガスのほとんどはNO,NO_2が大部分を占めその割合はガス雰囲気によって異なった。Mn-Zr系複合酸化物ではNOの選択還元活性が低く、Mn酸化物の格子酸素がNO-NO_2系の平衡に関与するもの考えられる。またNOの酸化触媒としてのMnとPtが放出ガス組成に影響を与えることが分った。15EA02:Mn-Zr系複合酸化物のNO_x吸収-放出特性を、還元ガスであるC_3H_8の濃度を連続的に変化させることによって検討した。その結果、この吸収剤は可逆的に使用でき、NO吸収はC_3H_8燃焼の量論点から開始し酸化雰囲気で進行した。NO_xの放出が開始するC_3H_8濃度は吸収量に依存し吸収量が多いほど酸化雰囲気でも放出が始まるなど気相中の酸素分圧が大きな効果を有することが明かとなった。
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