研究概要 |
水素製造を目的とする炭化水素の水蒸気改質のための高機能触媒の開発を図るために,申請者らは,従来の高温で機能するニッケル系触媒に代わる触媒として,ジルコニアにロジウムやルテニウムを担持した触媒が500-600°C程度の低温で非常に高性能を示すことを見い出しており,さらに動力学測定や種々の物性測定結果から貴金属が炭化水素の活性サイトとなり,担体のジルコニアが水蒸気の活性サイトとして,重要な役割をはたしていることを推論している。 本研究では,まず触媒調製に種々の工夫を施すことによって,第二成分を含むジルコニアの表面積を制御してジルコニアの高表面積化を図るとともに,貴金属の担持方法に検討を加えることによって金属粒径の制御を図ることを目的として。その結果,以下の成果が得られた。 1.通常の水溶液の蒸発乾固による含浸法を用いて,ゾル-ゲル法によって表面積の制御された高表面積担体のジルコニアとジルコニアーイットリアにロジウムを担持した触媒が,n-ブタンの水蒸気改質反応に高活性を示すことが明らかとなった。 2.触媒のBET比表面積および水素の科学吸着法により得られたロジウムの分散度が触媒性能と直線的な相関をもつことが明らかとなった。 3.TOFで触媒活性を整理したところ,本反応は構造鈍感型反応であることが明らかになった。
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