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光解離過程における親分子の全角運動量Jを選別して測定された生成分子の飛行方向と回転角運動量ベクトル方向の角度相関(v-j相関)は、申請者の定式化した方法によって散乱の軌道角運動量Iの分布と関係づけられる。光解離過程における親分子の全角運動量Jの選別は、解離のしきいエネルギー近傍のように解離寿命が比較的長く線幅の広がりが顕著でない場合に可能である。しかしながら、v-j相関測定に従来用いられてきたドップラー広がりの線形を観測する方法では、飛行速度が遅い生成分子はドップラーシフトが小さいため測定の精度が悪く、解離のしきいエネルギー近傍のような余剰エネルギーの小さい領域での実験は困難であった。本研究では、この難点を克服するためにレーザー誘起回折格子分光法をベクトル相関測定に適用した。
まずレーザー誘起回折格子分光法がどれだけベクトル相関測定に有効であるかを理論的に定式化した。その結果、解離光と検出光の偏光ベクトルを適当な角度(ルジャンドルの二次の多項式の魔法角)に調整することによって種々のベクトル相関をドップラー分光法よりも高い感度で測定できることがはじめて示された。
他のグループによって超音速ジェット中の光解離の検出に成功したとして報告されているNO_2の光解離について実験を行い、同程度の質のシグナルが得られるように基本的技術の確立を目指した。現在までに得られたシグナル強度はまだ改善の余地がある。NO_2は状態選別したv-j相関測定によって単分子解離の統計理論の成立基盤の微視的解明が期待される系である。引き続きシグナル強度を改善しv-j相関測定を行う予定である。
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