| 研究課題/領域番号 |
07CE2004
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| 研究機関 | 名古屋大学 |
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研究代表者 |
野依 良治 名古屋大学, 大学院・理学研究科, 教授 (50022554)
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| 研究分担者 |
近藤 忠雄 名古屋大学, 化学測定機器センター, 助教授 (70093028)
小谷 明 名古屋大学, 大学院・理学研究科, 助教授 (60143913)
北村 雅人 名古屋大学, 大学院・理学研究科, 助教授 (50169885)
関 一彦 名古屋大学, 大学院・理学研究科, 教授 (80124220)
巽 和行 名古屋大学, 大学院・理学研究科, 教授 (10155096)
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| キーワード | 分子不斎 / 分子触媒 / 分子物性 / 生物機能 / 機構解明 / 分子素子 / 反強誘電性・液晶 / 花色発現機能性分子 |
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| 研究概要 |
第1年次に整備した新研究ユニットの体制下、研究リーダーの確立した分子触媒反応を基軸に、(1)分子触媒研究、(2)分子物性研究、(3)生物機能研究、の3課題について複合的に研究を展開している。まず、分子触媒研究に関しては、研究の位置づけを明確にすべく、これまでの研究成果を基盤に、有機合成反応を酸化、還元、炭素-炭素結合形成、官能基変換の四つの基本形式に分類し、その枠組みの中で、研究を推進している。具体的には、オレフィン類のエポキシ化、オレフォン類およびケトン類の水素化、飽和ないし不飽和カルボニル化合物への有機金属化合物の1,2および1,4付加、エステルやアミド類の加水分解などに照準を合わせ、予備的段階ではあるが、相関移動触媒を用いる環境調和型の実用的エボキシ化法、触媒的不斎水素化に基づく光学活性ホスホン酸類の一般合成法、キラルな有機亜鉛化合物を用いるアルデヒド類の高エナンチオ選択的な触媒的不斎アルキル化法、多元系金属触媒を用いるα,β-不飽和カルボニル化合物への有機金属化合物の高選択的1,4付加反応などの開拓に成功した。さらに、高度に修飾したシクロペンタジエニル補助配位子をもつ前周期遷移金属クロリドのアルカンチオラート、アルカンジチオラート、新しい型のスルフィドやセレニド錯体の合成に成功し、それらの錯体が炭素-硫黄結合切断に対する反応性を示すことを新たに見いだした。これらのカルコゲニド化合物と後周期遷移金属とのクラスター化も実現した。いずれも、典型金属、後周期および前周期遷移金属の特性を最大限に活用するところに特徴がある。物質を変換する上で要となる化学機能をもつ触媒分子を盲目的ではなくできる限り論理的に設計・合成するための指導原理が強く望まれるが、そのためには物質変換機構の解明が不可欠となる。これまでに、触媒的不斎アルキル化反応および触媒的不斎水素化反応をとくに取り上げ、構造-活性および構造-選択性相関を系統的に整理するとともに、計算化学的手法、時間分解分光学的手法、X線回折法などを駆使して、高反応性、高選択性発現の機構を解明するためのいくつかの糸口をつかむことができた。分子物性研究では、分光エリプソメトリー、光電子分光の手法により、有機超薄膜の分光的評価や、有機超薄膜と金属・半導体基板との界面電子構造について情報を得ることができた。また、レーザーを用いた非線形光学やシンクロトロン軌道放射光による軟X線吸収分光を中心とした光学的手法により、自己組織化膜などの超薄膜中での分子の配向、構造についてより詳しい情報を得ることを推進している。生物機能研究では、花色発現機能性分子の単離・構造決定を通して、その分子機構を定性的に理解することができた。分子触媒研究や分子物性研究で得られた学術的・技術的情報を融合して、花色発現における天然色素分子の動態機構の解明へと展開している。研究計画は順調に実施されている。
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