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一重項ビラジカル性と分子集合状態の電子構造の関係を詳細に解明するために、二つのフェナレニルをアントラセンでつないだπ共役分子ADPL誘導体を設計し合成した。この分子は結晶中でフェナレニル部位が分子間で完全に重なった一次元鎖を形成しており、分子集合状態で不対電子が分子内および分子間で強く相互作用すること明らかにした。結晶での吸収は単分子と比べて低エネルギーシフトしており、電子構造が単分子と分子集合状態では大きく異なっていることが示唆された。一重項ビラジカル性の異なる化合物と比較すると、不対電子の分子内相互作用が弱くなったときに結晶の吸収はより高エネルギー側に観測された。また偏光反射スペクトルで、遷移方向はフェナレニル部位での重なりの方向に偏っていた。以上の結果から不対電子は分子集合状態で分子内よりも分子間で強く相互作用していることを明らかにした。フェナレニルを基盤とした非局在型一重項ビラジカルの一連の研究から、分子集合状態での不対電子の分子内および分子間相互作用と電子構造の関係を詳細に明らかにした。
また、不対電子の分子内および分子間相互作用が拮抗する系の構築を目指して、二つのフェナレニルをベンゼンでつないだπ共役分子IDPLの誘導体を合成した。この分子も結晶中、フェナレニル部位で特徴的に重なった一次元鎖を形成しており、不対電子が分子内および分子間で強く相互作用することを明らかにした。さらに結晶での吸収エネルギーは温度や圧力によって大きく変化した。X線結晶構造解析から、温度低下に伴いフェナレニル部位の面間距離が縮まり、フェナレニルとベンゼンをつなぐ結合が伸長していた。以上の結果から、不対電子の分子内および分子間相互作用が互いに相互作用していることを初めて実験的に明らかにした。分子集合状態で不対電子の分子内および分子間相互作用が拮抗しているために外場の影響を受けやすくなっていると考えられる。
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