| 研究概要 |
テラヘルツ電磁波発生に有用な非線形光学結晶の開発に向けて、N-benzy1 2-methyl-4-nitroaniline(BNA)結晶に着目して研究を行った。ナノ秒パルスレーザー励起KTP使用光パラメトリック発振器を波長可変光源とすることで、差周波発生法によりBNAから0.1から15THzまでの広帯域THz電磁波の発生を実証した。この結果は当該分野において大きなインパクトを与え、世界的な速報雑誌であるOptics Lettersに掲載された。
さらに、有機非線形光学材料の非線形光学特性を調べるために、大きな3時非線形性で知られるカロテノイド色素に着目して研究を行った。π電子共役鎖長の異なる一連のカロテノイドに対してコヒーレント過渡回折分光法を適用し、カロテノイドのエネルギー散逸が主にC=C二重結合振動によって引き起こされる事を明らかにした。さらに共役鎖長の短いカロテノイドではC=C振動によってエネルギー散逸が起こるのに対して、共役鎖長の長いカロテノイドではC=C振動以外のモードからもエネルギー散逸が生じる事を示した。この事は物理学的には、共役鎖長が長くなるにつれて分子振動が基準振動極限としてよく近似される事をも示している。
さらに、これらのカロテノイドの第3次高調波発生(THG)に関わる2次の分子超分極率γ(-3ω;ω,ω,ω)の絶対値・位相スペクトルを定量的に決定した。その結果、従来の極性置換基をカロテノイドに導入する方法比べて、共役鎖長を伸ばす事によって光学非線形性を増大させるりほうが吸収端のレッドシフトを小さく保ったままで大きな光学非線形性が得られることを示した。さらに、電子構造は極性官能基の有無によって変化しないにもかかわらず、光学非線形性の発現メカニズムはまったく異なる事を示した。これらの結果は光学非線形性を増大させるまったく新しい手法を提案するものである。
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