| 研究概要 |
本年度は水蒸気を用いた、シリコン水素終端表面の単原子層酸化処理を行い、さらに処理を単原子層でとどめるために必要条件について検討を行い、次のような知見を得た。
1.水蒸気を用いるシリコン表面の酸化においては、2つのパラレルな酸化過程が存在する。1つはシリコン表面に存在するSi-H結合を酸化する過程であり、もう1つはSi-Siのバックボンドを酸化する過程である。
2.そのいずれの過程による酸化膜厚の増加も1次の飽和過程すなわちa(1-exp(-kt))に従い、さらにその飽和値はいずれの過程においても0.3nm程度であった。
3.その2つの過程の速度定数の大小は約300℃を境に切り替わり、高温ではSi-Hの酸化が進行し、低温ではSi-Siの酸化が進行する。
4.以上の議論の際には基板表面の原子レベルでの平坦性が必要であり、それが確保されていない基板上では上記の傾向は示されなかった。
5.Si-Hの酸化速度はSi-Hからの水素の脱離速度で決定されていることがしめされた。一方、Si-Siの酸化の活性科エネルギーは程度であり、Si-Siの結合エネルギー,及び石英中の水分子の拡散の活性化エネルギーに比べ非常に低いことが判明した。これより、バックボンドの酸化は上記以外の機構により律されていることが明らかになった。
さて、以上に示した水蒸気とシリコンとの反応は、シリコンのほとんどが酸化されて平衡に達する。上記の単原子層酸化化処理と窒化,硫化処理の結果を併せて、これらの反応を単原子層で停止するための必要条件を以下のように明らかにした。
1.Si-HとSi-Siの酸化の速度定数の比が大きいこと
2.反応の結化できた表面(ここでは酸化シリコン)が昇華しないような条件であること
3.出発点である表面が原子レベルで均一であること
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