| 研究概要 |
本研究の目的は,金属超微粒子の大きさをナノスケールオーダーで制御しつつ,それらの微粒子を凝集させることなく固体上に均一に固定化する方法の開発とその固定化過程の解明を図ることである.そのために本研究では,Rh超微粒子のシリカ担体への固定化をとりあげて,マイクロエマルション中で粒子径を制御しつつRh超微粒子を調製し,Rh超微粒子が分散したその溶液中でケイサンエチルの加水分解を行うという新規な方法について検討した.まず,界面活性剤のイオン性を変えた場合の固定化状態の相違を調べたところ,この方法ではいずれの界面活性剤においてもRh超微粒子をシリカに均一に固定化できることがわかった.また,非イオン性界面活性剤を用いるよりも,イオン性界面活性剤を用いた方が,Rh超微粒子がシリカ担体の表面近傍に固定化されやすいことがわかった.触媒など超微粒子の工学的利用を考えると,超微粒子は担体の表面近傍に固定化される方が望ましい.そこで,カチオン性界面活性剤をとりあげて,その固定化過程について検討した.ここでは,固定化過程における経時変化,及びpH,含水率,アルコキシド濃度が固定化状態に与える影響を調べた.その結果,Rh超微粒子は加水分解のごく初期に生成したシリカ担体にすべて固定化されて,その後に生成してくるシリカが超微粒子の上に成長することがわかった.したがって,加水分解時間を短くすることによって,Rh超微粒子を担体の表面近傍に固定化できることがわかった.さらに,加水分解速度を促進するような条件(pHを上げる,含水率の増加,およびアルコキシド濃度の増加)に調整することによって,シリカの核発生数が多くなり,超微粒子が表面に担持されやすくなることがわかった.このようにして,Rh超微粒子を凝集することなく担体の表面近傍(露出割合80%)に均一に固定化することに成功した.
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