| 研究課題/領域番号 |
08455369
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 研究分野 |
触媒・化学プロセス
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
富田 彰 東北大学, 反応化学研究所, 教授 (80006311)
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| 研究分担者 |
松岡 浩一 東北大学, 反応化学研究所, 助手 (00292300)
CHAMBRION Philippe 東北大学, 反応化学研究所, 助手 (40280888)
京谷 隆 東北大学, 反応化学研究所, 助教授 (90153238)
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| 研究期間 (年度) |
1996 – 1997
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| キーワード | 炭素 / NOx / N_2O / 反応機構 / 石炭燃焼 / 表面含酸素化合物 |
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| 研究概要 |
炭素燃焼に伴うNOxあるいはN_2Oが排出されている。N_2Oは温室効果、酸性雨、オゾン層破壊の原因物質であり、無害化が急務である。そこで、流動層内での炭素とNOxあるいはN_2Oと炭素との反応挙動の基礎的知見を得るための研究を行った。主たる実験手段として、NOxあるいはN_2Oの同位体を利用した過渡応答法を用いた。たとえば、反応ガスを^<15>N^<18>Oから^<14>N^<16>Oへと切り換えることにより、炭素上にできた表面窒素化合物C(N)や表面酸素化合物C(O)の挙動を明らかにすることができる。今回のこれらの実験から得られた成果のおもなものとして、炭素中に取り込まれた窒素の挙動を明確にできたこと、ならびにC-NO反応の際の主たるN_2生成機構がC(N)とNOの気固反応であることを明確にした点が揚げられる。
同様の手法を用いて炭素-N_2O反応の機構を調べた。炭素と^<14>N_2^<16>Oと^<15>N_2^<16>Oの混合ガスの反応で、^<14>N^<15>Nがほとんど生成しなかったことから、N_2Oが炭素と反応する際には、分子中のN-N結合の開裂が起こらず、N_2O1分子からN_21分子が脱離することを示している。しかし、多少の窒素の取り込みが認められた。
これらの反応を、分子軌道法を利用したコンピュータシミュレーションにより解析した。炭素の表面にNOやN_2Oが吸着する形態、およびその表面化合物の結合強度などが推定できた。その結果は上記の反応機構を支持するものであった。
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