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1998 年度 研究成果報告書概要

金属タンパク質の電子移動制御のための機能電極界面の原子・分子レベルでの解明

研究課題

研究課題/領域番号 08455399
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 工業物理化学
研究機関熊本大学

研究代表者

谷口 功  熊本大学, 工学部, 教授 (90112391)

研究分担者 山口 博子  熊本大学, 大学院・自然科学研究科, 助手 (60040424)
西山 勝彦  熊本大学, 工学部, 講師 (10202243)
研究期間 (年度) 1996 – 1998
キーワード単結晶電極 / 単分子膜 / チオール / 真空蒸着 / STM / AFM / 電子移動 / シトクロムc / 再構成ミオグロビン
研究概要

真空蒸着法およびフレームアニーリング法で作製した金単結晶面を用いて金属タンパク質の電子移動のための機能界面の本質的な解明を目的として研究を進め、下記の研究成果を得た。
1. 真空蒸着装置の設計・作製と蒸着金表面の原子レベルでの解析:
真空蒸着装置を用いて作製した電極表面について、蒸着条件による単結晶表面状態をSTM/AFM解析および電気化学的解析から明らかにし、表面状態を原子レベルで評価する方法を確立した。
2. 金属タンパク質の電子移動制御のための原子・分子レベルで制御した界面の創製と評価:
(1) シトクロムcの電子移動制御機能電極界面の単結晶表面への形成と機能分子の表面構造を高解像度のSTM測定や表面赤外分光測定から分子レベルで解明し、電子移動反応との明確な関連性を明らかにした。
(2) 親水性の機能化酸化インジウム電極を用いてミオグロビンおよびその改変体半人工ミオグロビンの電子移動反応および生物電気化学的な性質を明らかにした。電気化学法を用いて電子移動反応速度を平衡電位で測定した結果から、電子移動反応速度は、中心金属の種類、ヘム部位の軸配位子、電子移動反応前後での中心金属イオンの移動の程度などが大きな影響を及ぼすことが明らかになった。
3. チオール系表面修飾剤の単結晶表面での吸着挙動の解明:
金(111)面上では、チオール系分子の金電極表面上への吸着挙動は約1%程度の極微量共存する硫化物イオンが存在するだけで大きく異なる。この種の複雑さは、チオール系分子の配向構造体が電極表面に形成される速度に由来することや、チオール系分子の電気化学的還元離脱挙動から界面構造を推察することができることを明らかにした。また、単分子膜構造の加工手法も開発した。

  • 研究成果

    (54件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (54件)

  • [文献書誌] I.Taniguchi,: "Electrochemistry of Chlorella Ferredoxin at Modified Indium Oxide Electrodes and Its Application to Bioelectrocatalytic Reactions" Proc.2nd Japan-Korea Joint Seminar on Electrochemistry,. 11-12 (1996)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi,: "Electrochemistry of Metalloproteins at Functional Electrodes" Proc.Int.Symp.on Electron Transfer in Proteins and Supramolecular Assemblies at Interfaces,. 149-150 (1996)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi,: "Preparation of Semi-Artificial Myoglobins and Their Electrochemical Reactions" Proc.7th Int.Symp.on Electrochemistry,. 36-37 (1996)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] M.Abe,: "Oxo-Centered Mixed-Ligand Triruthenium Complexes Having Redoc-Active N-methyl-4,4′-Bipyridinium lons(mbyp+). Reversible Multistep Electrochemical properties of[RuIII2RuII(m3-O)(m-CH3CO2)6(mbpy+)2(CO)]2+ and[RuIII3(m3-O)(m-CH3CO2)6(mbpy^+)2(L)]3+(L:H2O and N-Heterocyclic Ligands)," Inorg.Chem.,. 35,. 6724-6734 (1996)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi,: "Electrochemistry of monoazahemin reconstituted myoglobin at an indium oxide electrode" J.Electroanal.Chem.,. 420,. 5-9 (1997)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi,: "Effect of the Structure of Modifiers Adsorbed on Gold Single Crystal Surfaces on the Promotion of the Electrode Reaction of Cytochrome c," Chem.Lett.,. 353-354 (1997)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] Y.Fushinuki,: "Electrochemical Analysis of Water-soluble Paraquat and Diquat in Urine" Denki Kagaku,. 65,. 326-327 (1997)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi,: "Electrochemical Study of Biological Functions of Amino Acid Residues Using Mutated Molecules of Maize Ferredoxin," Chem.Lett.,. 929-930 (1997)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi,: "Atomically-Deffined Surfaces and Artificially-Designed Molecules for New Protein Electrochemistry," Proc. The 3rd Korea-Japan Joint Seminar on Electrochemistry,. 127-132 (1997)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi,: "Functional Electrodes for Probing Metalloproteins and Bioelectrochemical Systems," Interface,. 6,. 34-37 (1997)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] Y.Fushinuki,: "Determination of Methylamphetamine in Urine by Differential Pulse Polarography" Anal.Sci.,. 14,. 265-268 (1998)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] T.Sawaguchi,: "Direct Observation of 4-Mercaptopyridine and Bis(4-pyridyl)disulfide Monolayers on Au(111)in Perchloric Acid Solution Using In situ Scanning Tunneling Microscopy," Langmuir,. 14,. 3565-3569 (1998)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] Y.Mie,: "Electrochemistry of myoglobins reconstituted with azahemes and mesohemes" Bioelectrochem.Bioenerg.,. 46,. 175-184 (1998)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi,: "Electrochemical and spectroelectrochemical properties of manganese reconstituted myoglobin" J.Electroanal.Chem.,. 460,. 245-250 (1999)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] K.Nishiyama,: "Reductive Degradation of a[2Fe-2S]Cluster of Chlorella Ferredoxin Studied by Circular Dichroism Spectroscopy" Chem.Lett.,. 155-156 (1999)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi,: "Electroanalytical chemistry of myoglobin with modification of distal histidine by cyanated imidazole" J.Electroanal.Chem.,. in press.(1999)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] T.Sawaguchi,: "Voltammetric and In Situ STM Studies on Self-Assembled Monolayers of 4- and 2-Mercaptopyridines and Thiophenol on Au(111)Electrodes" Electrochim.Acta. (in press.). (1999)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] S.Uemura,: "In situ STM visualization of Fullerlene Epitaxial Adlayers on Au(111)Surfaces Prepared by the Transfer of Langmuir Films," Chem.Lett.,. (in press.). (1999)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] S.Yoshimoto,: "Electrochemical study on competitive adsorption of pyridinethiol with sulfide onto Au(111)surfaces" J.Electroanal.Chem.,. (in press.). (1999)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] H.Azehara,: "Investigation of structure of self-assembled monolayers of asymmetrical disulfide on Au(111)electrodes by electrochemical desorption," J.Electroanal.Chem.,. (in press.). (1999)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi,: "Simple methods for preparation of a well-defined 4-pyridinethiol modified surface on Au(111)electrodes for cytochrome c electrochemistry" Electrochim.Acta,. (in press.). (1999)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] 谷口 功: "触媒技術の動向と展望1997、" 触媒学会編, 丸善,東京,581 (47-55) (1997)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi,: "Modification of Thiols onto Single Crystal Surfaces of Gold Electrodes For Metalloprotein Electrochemistry,in"Novel Trend in Electroorganic Synthesis",S.Torii(Ed.)," Springer-Verlag,Tokyo,472(175-176) (1998)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi,: "Electron Transfer Reactions of Semi-Arificial Biomolecules in"Novel Trend in Electroorganic Synthesis",S.Torii(Ed.)," Springer-Verlag,Tokyo,472(405-408) (1998)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi,: "Bioelectrochemical Conversion of Molecules by Enzyme-Mediator Systems,in "New Challenge in Organic Electrochemistry",T.Osa(Ed.)," Gordon & Breach Publ.,Tokyo,371(237-252) (1998)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] 谷口 功,: "分析フォーラム-極微分析法の最前線-日本分析化学会編、1999 生体分子機能電極界面の構築とセンシング-生物電気化学の新しい展開-" 日本分析化学会, 62(42-51) (1999)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] F.M.Hawkridge: "Electrochemistry of heme Proteins,in"Porphyrines",K.Kadish(Ed.)" Academic Press,New York,(in press.), (1999)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi, K.Iwakiri, A.Miyahara and K.Nishiyama: "Electrochemistry of Chlorella Ferredoxin at Modified Indium Oxide Electrodes and Its Application to Bioelectrocatalytic Reactions" Proc.2nd Japan-Korea Joint Seminar on Electrochemistry.11-12 (1996)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi: "Electrochemistry of Metalloproteins at Functional Electrodes" Proc.Int.Symp.on Electron Transfer in Proteins and Supramolecular Assemblies at Interfaces.149-150 (1996)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi: "Preparation of Semi-Artificial Myoglobins and Their Electrochemical Reactions" Proc.7th Int.Symp.on Electrochemistry. 36-37 (1996)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] M.Abe, Y.Sasaki, I.Taniguchi, et al.: "Oxo-Centered Mixed-Ligand Triruthenium Complexes Having Redoc-Active N-methyl-4,4'-Bipyridinium Ions (mbyp+). Reversible Multistep Electrochemical properties of [RuIII2RuII (mu3-O) (mu-CH3CO2) 6 (mbpy+) 2 (CO) ] 2+ and [RuIII3 (mu3-O) (mu-CH3CO2) 6 (mbpy+) 2 (L) ] 3+ (L : H2O and N-Heterocyclic Ligands)" Inorg. Chem.35. 6724-6734 (1996)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi, Y.Mie, K.Nishiyama, O.Novakova, V.Brabec, S.Neya, N.Funasaki: "Electrochemistry of monoazahemin reconstituted myoglobin at an indium oxide electrode" J.Electroanal.Chem.420. 5-9 (1997)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi: "Development of biocatalytic electrodes for metalloprotein electrochemistry (In Japanese)" Developments and Perspectives on Catalysis Technology. 47-55 (1997)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi, S.Yoshimoto and K.Nishiyama: "Effect of the Structure of Modifiers Adsorbed on Gold Single Crystal Surfaces on the Promotion of the Electrode Reaction of Cytochrome c" Chem.Lett.353-354 (1997)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] Y.Fushinuki amd I.Taniguchi: "Electrochemical Analysis of Water-soluble Paraquat and Diquat in Urine" Denki Kagaku. 65. 326-327 (1997)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi, A.Miyahara, K.Iwakiri, K.Hayashi, K.Nishiyama, T.Akashi, T.Hase: "Electrochemical Study of Biological Functions of Amino Acid Residues Using Mutated Molecules of Maize Ferredoxin" Chem.Lett.929-930 (1997)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi: "Atomically-Defined Surfaces and Artificially-Designed Molecules for New Protein Electrochemistry" Proc.The 3rd Korea-Japan Joint Seminar on Electrochemistry. 127-132 (1997)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi: "Functional Electrodes for Probing Metalloproteins and Bioelectrochemical Systems" Interface. 6. 34-37 (1997)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi, S.Yoshimoto, M.Yoshida, Y.Mie, K.Kudo, K.Nishiyama: "Modification of Thiols onto Single Crystal Surfaces of Gold Electrodes For Metalloprotein Electrochemistry" Novel Trend in Electroorganic Synthesis", S.Torii (Ed.), Springer-Verlag, Tokyo. 175-176 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi: "Electron Transfer Reactions of Semi-Artificial Biomolecules" Novel Trend in Electroorganic Synthesis", S.Torii (Ed.), Springer-Verlag, Tokyo. 405-408 (1998)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi: "Bioelectrochemical Conversion of Molecules by Enzyme-Mediator Systems" New Challenge in Organic Electrochemistry, T.Osa (Ed.), Gordon & Breach Publ., Tokyo. 237-252 (1998)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] Y.Fushinuki and I.Taniguchi: "Determination of Methylamphetamine in Urine by Differential Pulse Polarography" Anal.Sci.14. 147-150 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] T.Sawaguchi, F.Mizutani, I.Taniguchi: "Direct Observation of 4-Mercaptopyridine and Bis (4-pyridyl) disulfide Monolayers on Au (111) in Perchloric Acid Solution Using In situ Scanning Tunneling Microscopy" Langmuir. 14. 3565-3569 (1998)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] Y.Mie, K.Sonoda, S.Neya, N,Funasaki and I.Taniguchi: "Electrochemistry of myoglobins reconstituted with azahemes and mesohemes" Bioelectrochem.Bioenerg.46. 175-184 (1998)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi: "Developments on Biocompatible Functional Electrodes and Sensing --New Trends in Bioelectrochemistry -- (In Japanese)" Frontier on Microanalysis, Japan Society of Analytical Chemistry. 42-51 (1999)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi, C.-Z.Li, M.Ishida, Q.Yao: "Electrochemical and spectroelectrochemical properties of manganese reconstituted myoglobin" J.Electroanal.Chem.460. 245-250 (1999)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] K.Nishiyama, R.Yamashita, M.Ishida, I.Taniguchi: "Reductive Degradation of a [2Fe-2S] Cluster of Chlorella Ferredoxin Studied by Circular Dichroism Spectroscopy" Chem.Lett.155-156 (1999)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi, K.Sonoda, Y.Mie: "Electroanalytical chemistry of myoglobin with modification of distal histidine by cyanated imidazole" J.Electroanal.Chem.(in press). (1999)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] T.Sawaguchi, S.Yoshimoto, F.Mizutani and I.Taniguchi: "Voltammetric and In Situ STM Studies on Self-Assembled Monolayers of 4- and 2-Mercaptopyridines and Thiophenol on Au (111) Electrodes" Electrochim.Acta. (in press). (1999)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] S.Uemura, A.Ohira, T.Ishizaki, M.Sakata, M.Kunitake, I.Taniguchi, C.Hirayama: "In situ STM visualization of Fullerlene Epitaxial Adlayers on Au (111) Surfaces Prepared by the Transfer of Langmuir Films" Chem.Lett.(in press). (1999)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] S.Yoshimoto, M.Yoshida, S.Kobayashi, S.Nozute, T.Miyawaki, Y.Hashimoto, I.Taniguchi: "Electrochemical study on competitive adsorption of pyridinethiol with sulfide onto Au (111) surfaces" J.Electroanal.Chem.(in press.). (1999)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] H.Azehara, S.Yoshimoto, H.Hokari, U.Akiba, I.Taniguchi, M.Fujihira: "Investigation of structure of self-assembled monolayers of asymmetrical disulfide on Au (111) electrodes by electrochemical desorption" J.Electroanal.Chem.(in press.). (1999)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] I.Taniguchi, S.Yoshimoto, M.Yoshida, S.Kobayashi, T.Miyawaki, Y.Aono, Y.Sunatsuki, H.Taira: "Simple methods for preparation of a well-defined 4-pyridinethiol modified surface on Au (111) electrodes for cytochrome c electrochemistry" Electrochim.Acta. (in press.). (1999)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] F.M.Hawkridge and I.Taniguchi: "Electrochemistry of Heme Proteins" Porphyrines, K.Kadish (Ed.), Academic Press, New York. (in press.). (1999)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より

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公開日: 1999-12-08  

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