| 研究概要 |
本研究では,長半減期アクチニド元素および高レベル廃棄物の主成分であるランタニド元素専用のセラミックス固化体を開発することを目的とする。熱力学的に安定であると考えられるTiやZrを主成分とするペロブスカイト,パイロクロア,蛍石型酸化物を有力な固化体の候補と考えて選び,その固化体としての性能評価を行った。
1)アクチニド元素としてU,ランタニド元素および超ウラン元素の模擬としてCe,Nd,Gd,La等を選び,それらを添加したCaTiO_3,La_2Zr_2O_7,ZrO_2,CeO_2等の化合物を作成した。
2)室温および高温X線回折によって,上記各種試料の固溶限および,相転移の存在の有無を調べた。CaTiO_3へのCe,Nd,Uの固溶限は,それぞれ,25±5%,25±5%,3%であった。
3)高エネルギー物理学研究所の放射光実験施設において,EXAFS実験を行い,添加元素および母構造元素周りの局所構造を調べた。
4)本研究室で開発した高温直接加熱パルス熱量計を用いて室温から1500Kの温度範囲で,Nd,Ce,La等を添加したCaTiO_3の高温熱容量測定を行った。
以上の研究により,添加物入りCaTiO_3の相転移の存在とその機構を明らかにするとともに,局所構造と浸出挙動との明確な相関性を見い出した。
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