非共鳴高次光学過程による溶液の均一、不均一広がりの研究

1997 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 08640657
• 研究機関: 岡崎国立共同研究機構
• 研究代表者: 谷村 吉隆 岡崎国立共同研究機構, 分子科学研究所, 助教授 (20270465)
• 研究分担者: 奥村 剛 岡崎国立共同研究機構, 分子科学研究所, 助手 (80271500)
• キーワード: 2次元ラマン分光 / 5次光学過程 / 量子ブラウン運動 / CS2 / フォッカー・プランク方程式 / モ-スポテンシャル系

研究概要

本年度は非共鳴5次光学過程における、振動モードの非調和振動子性及び温度効果について解析した。モデルとして熱浴と相互作用する非調和振動子やモ-スポエンシャルを考え、経路積分法やFokker-Planck方程式を用い2Dラマンのシグナルを計算した。非共鳴分光だけでなく、配位したモ-スポテンシャル系の共鳴分光についても、数値的に計算し、線形空襲、ポンププローブ、フォトンエコー等のスペクトルに非調和振動子性がスペクトルにどの様な影響を与えるかを調べた。このプログラム作成のために、学生に謝金を支出した。また、さらに5次の応答関数の表式を用い、非調和振動子性を温度や散逸といった他の効果から分離して測定可能とする、周波数領域の共鳴5次光学過程のレーザー実験も提唱した。この研究過程において、文献検索のため、大学院生の補助を頼み、謝金を支払った。これらの結果は、Journal of Chemical Physics5報、Cheemical Physics Lett2報、Physical Review EとChemical Physics、それぞれ一報の論文としてまとめ、掲載された。補助金の一部は、これら論文別刷り代として用いられた。また、調和振動子系の周波数が揺動している系の5次光学過程の研究について、さらに一報論文を執筆中である。
研究成果は、代表者、助手、技官、学生により、論理化学討論会(東京)、物理学会(神戸、千葉)等で発表された。科研費の一部はこれら旅費及び、慶応大学福田教授や高野助教授等との議論のための旅費に用いられた。研究成果は、最後に補助金を使い、100ページ強の報告書としてまとめられた。

研究成果

• [文献書誌] K.Okumura and Y.Tanimura: "The (2n+1)th-order off-resonant spectroscopy from the (n+1)th-order anharmonicitees for molecular vibrational modes in the condensed phase" J.Chem.Phys.106. 1687-1698 (1997)
• [文献書誌] K.Okumura and Y.Tanimura: "First-,third-,and fifth-order resonant spectroscopy of anharmonic displaced oscillators system in the condensed phase" J.Chem.Phys.106. 2078-2095 (1997)
• [文献書誌] K.Okumura and Y.Tanimura: "Femtosecond two-dimensional spectroscopy from anharmonic vibrational modes of molecules in the condensed phase" J.Chem.Phys.107. 2267-2283 (1997)
• [文献書誌] K.Okumura and Y.Tanimura: "Femtosecond two-dimensional spectroscopy from anharmonic vibrational modes of molecules in the condensed phase" Phys.Rev.E.56. 2747-2750 (1997)
• [文献書誌] Y.Tanimura and Y.Maruyama: "Gaussian-Markovian quantum Fokker-Planch approach to nonlinear spectroscopy of a displaced Morse potentials system : dissociation,predissociation and optical Stark effects" J.Chem.Phys.107. 1779-1793 (1997)
• [文献書誌] K.Okumura and Y.Tanimura: "Interplay of Inhomogeneity and Anharmonicity in 2D Raman Spectroscopy of Liquids" Chem.Phys.Lett. 277. 159-166 (1997)
• [文献書誌] K.Okumura and Y.Tanimura: "Sensitivity of two-dimwnsional fifth-order Raman response to the mechanism of vibrational mode-mode coupling in liquid molecules" Chem.Phys.Lett. 278. 175-183 (1997)
• [文献書誌] K.Okumura and Y.Tanimura: "Coherent two-dimensional Raman scattering : Freqency-domain Measurement of the intra-and intermolecular vibrational interactions" J.Chem.Phys.108. 1326-1334 (1998)
• [文献書誌] Y.Tanimura, H.Takano, and J.Klafter: "Spectral random walks andd line broadening of impurity molecules in an Ising spin glass environment" J.Chem.Phys.108. 1851-1858 (1998)
• [文献書誌] Y.Tanimura: "Fifth-order two-dimensional vibrational spectroscopy of a Morse potential system in condensed phases" Chem.Phys.(in press). (1998)