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本研究において理論的および実験的検討により得られた成果を纏めると以下のとおりである。
1、表面光学定数マイクロマッピング法開発のための理論的、実験的検討
ナノメートルスケールの表面光学定数分布をモニターすることが期待される表面光学定数マイクロマッピング法を開発するために、TiO2薄膜光触媒やMoO3フォトクローミック薄膜などで進行する光誘起その場反応についてレーザー2光束干渉法に基づくホログラフィックな手法を用いてその表面光学定数分布を評価し、これに基づいてシミュレーションを通して感度や分解能を支配する因子等について理論的検討を行った。また、中心周波数82MHzの光音響光学素子を用いて光ヘテロダイン法に基づくプロトタイプを試作し、システム応答の基礎特性および測定技術に関しての種々の知見を得ることができた。
2、TiO2光触媒表面における反応速度分布および吸着種拡散現象の動的モニタリングへの応用
前記実験項目の検討の結果、TiO2薄膜内部の微小空孔分布や細孔内での反応基質の凝集などについての新規な知見を得た。これにより、サブモノレヤ-程度の吸着中間体に関するその場観察の手法として表面光学定数マイクロマッピング法の有用性が示唆され、光触媒の最適設計へ向けた知見も得られた。
3、マイクロ電極を用いる光触媒反応の局所観察
7μm径のカーボンディスク微小電極を用いて金属担持光触媒状におけるEtOHなど光触媒反応のモニターを行い酸化還元各サイトの反応を独立に観察した。その結果、酸化側で生成した有機物のラジカルと溶存酸素との間でラジカル連鎖反応が進行することを実験的に始めて明らかにすることができ、本研究開発手法による観測結果を解釈する上でも有用な表面近傍における物質輸送についての知見となった。
4、鉄非線形電気化学振動子における反応伝搬の時空間発展
非線形振動している鉄電極表面の反応が作り出す時間-空間発展するパターンについて検討した。これをもとに、表面光学定数分布のマイクロマッピング法によるこの鉄電極表面の非線形電気化学反応に適応するための予備的検討を行った。
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