オゾン欠損の分子科学的起源の解明

1997 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 09044110
• 研究機関: 岡崎国立共同研究機構
• 研究代表者: 鈴木 俊法 岡崎国立共同研究機構, 分子科学研究所, 助教授 (10192618)
• 研究分担者: VASYUTINSKII イオフ物理研究所, 主任研究員 ; TOUMI Ralf インペリアルカレッジ, 講師 ; HOUSTON Paul コーネル大学, 教授 ; 岩田 末廣 岡崎国立共同研究機構, 分子科学研究所, 教授 (20087505)
• キーワード: オゾン / 光分解 / 欠損 / 成層圏

研究概要

三原子分子の光解離によって生成する原子の速度角度分布は、解離動力学に関する詳細な情報を与える。今年度は、さらに、生成原子の電子軌道配向をレーザー分光によって解析することで、解離過程における非断熱遷移を検出する理論的、実験的な方法論を開発した(鈴木ら、分子科学研究所)。この研究には、Ioffe物理研究所のVasyutinskiiが一部協力した。この方法論を検証するため、OCSの光解離(OCS_->CO+S(D^1))に関する2次元画像観測実験と量子波束計算の比較を行った。ポテンシャル曲面の計算では、先に岩田らが行った計算を鈴木らが精密化(MCSCF/SDCI/DZP)している。また、量子波束計算には屈曲振動方向での非断熱遷移を取り入れた。実験結果と計算は良い一致を示し、取り扱いの正しさを証明した。コ-ネル大学のHoustonらは、同様の 方法論をオゾンの光解離動力学に応用し、オゾン欠損に関わる高振動励起酸素分子の生成収率を光波長の関数として求めた。方法論の議論のため、Houstonは、分子科学研究所に来所し議論を行った。インペリアルカレッジのToumiらは、Houstonらの得た実験データを考慮した大気化学計算を行い、成層圏におけるオゾン濃度の計算精度を向上させた。

研究成果

• [文献書誌] R.J.Wilson, J.A.Mueller, P.L.Houston: "Speed dependent anisotropy parameter in the UV photodissociation of Ozone" Journal of Chemical physics. 101. 7593-7599 (1997)
• [文献書誌] B.Y. Chang et al.: "Improved 2D product imaging" Rev. Sci. Inst.(in press).
• [文献書誌] T. Shibata et al.: "Detection of metastable CH_3CO radical by subpicosecond time-resolved photofragment imaging" Journal of physical chemistry. (in press.).
• [文献書誌] T.Suzuki et al.: "Detection of metastable tripletacetylene produced by intersystem crossing from excited A(A^1)state" Journal of Chemical physics. 106. 5292-5295 (1997)
• [文献書誌] K.Tonokura et al.: "C-Cl bond rupture in ultraviolet photodissociation of Vinyl Chloride" Journal of physical chemistry. 101. 7754-7764 (1997)
• [文献書誌] D.J.Lary, R.Toumi: "Halogen-catalized methane oxidation" J.Geophys.Res.102. 23421-23428 (1997)