高分子ゲルを用いた生物様運動素子の創製

2001 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 09102002
• 研究機関: 北海道大学
• 研究代表者: 長田 義仁 北海道大学, 大学院・理学研究科, 教授 (60007804)
• 研究分担者: グン 剣萍 北海道大学, 大学院・理学研究科, 教授 (20250417)
• キーワード: ナノソフトマシーン / 高分子ゲル / 人口筋肉 / 筋肉蛋白 / バイオトライボロジー / 生体関節 / 低摩擦 / 自己組織化

研究概要

1)ゲルを境界とする摩擦抵抗の特性解明と制御
疎水基板上で合成したゲル表面には片末端自由な高分子鎖(グラフト鎖)が存在していることを蛍光相関分光法(FCS)を用いた蛋白質の拡散実験から実験的に証明し、これが10^<-4>という小さな摩擦係数を示す原因であることを明らかにした。このような知見を発展させ、ゲル表面に自由な高分子鎖を積極的に存在させることによって摩擦係数が10^<-4>以下の値を示す超低摩擦ゲルの創製法を確立した。
2)超高強度ゲルの創成
ゲルに特殊な2重網目構造を持たせることによって、これまでに実現できなかった高力学強度を有するハイドロゲルを創製するに成功した。この高強度・低摩擦ゲルは100万回の摩耗試験に耐えるほど生体軟骨に匹敵する力学物性を示し,人工関節軟骨の実現が現実的なこととなった。
3)ゲルの構造形成における水の役割
水による非結晶-結晶転移のメカニズムをDSC、NMR、マイクロ波誘電緩和を用いて検討した。その結果、僅かの水をゲルに導入することにより、高分子網目のTgが急激に下がり,主鎖の高分子の運動性が増えるため、結晶性の側鎖が会合して,結晶構造に転移することが明らかになった。このような知見は生物における規則構造を形成する際に,水が果たす役割を理解するために、貴重な手かがりをえた。
4)筋肉タンパク質ゲルを用いたナノソフトマシーンの開発
筋肉蛋白であるアクチンとミオシンをそれぞれ自己集合させながら化学架橋することによってナノメータからマイクロメータの自己組織化ゲルを作ることに成功した。驚くべきことに、このように人工的に再構築されたアクチンゲルは、ミオシンゲルシート上を、nativeのアクチンと同程度の速さで滑り運動をすることが見出した。このように人工的に再構築した自己組織化化学架橋筋肉蛋白ゲルは熱揺らぎ(k_BT)程度のエネルギーで駆動するソフトナノマシンを創成することが可能であることを示し、ソフトマイクロマシン、マニピュレータへの応用が期待できる。

研究成果

• [文献書誌] K.Yamaoka: "Liquid Crystalline Gels. 3. Role of Hydrogen Bonding in the Formation and Stabilization of Mesophase Structures"Macromolecules. 34. 1470-1476 (2001)
• [文献書誌] T.Narita: "Kinetic Study of Cell Disruption by Ionic Polymers with Varied Charge Density"Colloid Polym. Sci.. 279. 178-183 (2001)
• [文献書誌] A.Kii: "Heterogeneous Polymerization of Hydrogels on Hydrophobic Substrate"J. Phys. Chem. B. 105. 4565-4571 (2001)
• [文献書誌] J.P.Gong: "A Possible Mechanism for the Substrate Effect on Hydrogel Formation"J. Phys. Chem. B. 105. 4572-4576 (2001)
• [文献書誌] J.P.Gong: "Synthesis of Hydrogels with Extremely Low Surface Friction"J. Am. Chem. Soc.. 123. 5582-5583 (2001)
• [文献書誌] T.Miyazaki: "Effects of Carboxyls Attached at Alkyl Side Chain Ends on the Lamellar Structure of Hydrogels"Macromolecules. 34. 6024-6028 (2001)
• [文献書誌] M.Peng: "Real-Time Laser Sheet Refraction to Monitor in Situ the Heterogeneity of Polymerization Profess on Teflon Surface"Macromolecules. 34. 7829-7835 (2001)
• [文献書誌] J.P.Gong: "Surface Friction of Polymer Gels 1. Effect of Interfacial Interaction"Wear. 251. 1183-1187 (2001)
• [文献書誌] G.Kagata: "Surface Friction of Polymer Gels 2. Effect of Charge"Wear. 251. 1188-1192 (2001)
• [文献書誌] A.S.Dilgimen: "Water-Soluble Covalent Conjugates of Bovine Serum Albumin with Anionic Poly(N-isopropyl-acrylamide) and Their Immunologenicity"Biomaterials. 22. 2383-2392 (2001)
• [文献書誌] A.Filenko: "Fluorescence Study of Cu2+-Induced Interaction between Albumin and Anionic Polyelectrolytes"Biomacromolecules. 2. 270-277 (2001)
• [文献書誌] T.Mitsumata: "Shape Memory Functions and Motility of Amphiphilic Polymer Gels"Polym. Adv. Technol.. 12. 136-150 (2001)
• [文献書誌] 角五彰: "ソフトアクチュエーター"表面技術. 52. 317-323 (2001)
• [文献書誌] 長田義仁: "ケモメカニカル高分子"未来材料. 1. 2-5 (2001)
• [文献書誌] 大垣伸介: "高分子ゲルの表面摩擦特性 超低摩擦特性"バイオサイエンスとインダストリー. 12. 819-824 (2001)
• [文献書誌] 黒川孝幸: "超低摩擦材料としてのゲル表面"オレオサイエンス. 1. 929-934 (2001)
• [文献書誌] J.P.Gong: "Surface friction of polymer gels"Progress in Polymer Science. 27. 3-38 (2002)
• [文献書誌] T.Miyazaki: "Water-Induced Crystallization of Hydrogels"Langmuir. 18. 965-967 (2002)
• [文献書誌] L.Chen: "Crystalline Structure and Thermal Behavior of Water-Soluble Copolymers with Pendant Terthiophenes"Macromolecular Chemistry and Physics. 203. 176-181 (2002)
• [文献書誌] L.Chen: "Novel Thermal Sensitive IPN Hydrogel Having a Phase Transition without Volume Change"Macromol. Rapid Commun.. (in press).
• [文献書誌] M.Peng: "Effect of Surface Roughness of Hydrophobic Substrate on Heterogeneous Polymerization of Hydrogels"J. Phys. Chem. B. (in press).
• [文献書誌] G.Kagata: "Friction of Gels. 6. Effects of Sliding Velocity and Viscoelastic Responses of the Network"J. Phys. Chem. B. (in press).
• [文献書誌] Y.Katsuyama: "Inhibitory Effects of Hydrogels on the Adhesion, Germination and Development of Laminaria Angustata Originated Zoospores"Macromolecular Bioscience. (in press).
• [文献書誌] Y.Osada: "Polymer Gels and Networks"Marcel Dekker, Inc.. 381 (2002)