| 研究分担者 |
西林 仁昭 東京大学, 大学院・工学系研究科, 助手 (40282579)
石井 洋一 東京大学, 大学院・工学系研究科, 助教授 (40193263)
溝部 裕司 東京大学, 生産技術研究所, 助教授 (40175609)
清野 秀岳 東京大学, 生産技術研究所, 助手 (50292751)
桑田 繁樹 東京大学, 大学院・工学系研究科, 助手 (10292781)
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| 研究概要 |
本研究により,三級ホスフインを補助配位子とするタングステンの窒素錯体と,配位不飽和ルテニウム錯体と水素ガスから生成するカチオン性ルテニウム水素錯体とを温和な条件下(55゜C)で反応させることによりアンモニアが生成することが明らかとなった.これは錯体に配位した窒素分子を水素ガスを用いてアンモニアへと変換できた最初の例である.また,硫黄架橋二核モリブデン錯体上で水素分子を配位活性化した後,タングステン窒素錯体と室温で反応させることによって,アンモニアが得られることも明らかとなった.
一方,窒素固定酵素の活性部位構造に密接に関連する遷移金属と硫黄からなるクラスター化合物の合成に関しては,3から5核にわたる同種または異種遷移金属中心をもつ一連のクラスターの一般性のある合成法の確立に成功した.これによって,第4族から第11族にわたる様々な金属を1種類から3種類含む硫黄架橋金属クラスター骨格を系統的に構築することが可能となった.
なお,これらの錯体やクラスターを用いて,窒素ばかりでなく,アルキン,アルケン,イソシアニドなどの小分子についてもその新規な活性化と反応性の開発が達成できた.
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