レドックス活性高分子を修飾した生体高分子ハイブリッドの合成と電子移動制御

1997 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 09232222
• 研究機関: 横浜国立大学
• 研究代表者: 渡辺 正義 横浜国立大学, 工学部, 助教授 (60158657)
• キーワード: レドックス活性高分子 / 生体高分子 / グルコースオキシターゼ / 免疫グロブリンG / 電子移動反応 / バイオセンサー / グルコースセンサー

研究概要

レドックス活性高分子を修飾した生体高分子ハイブリッドを合成し、新規な電子移動反応系を構築することは、生体高分子の機能発現を電子移動反応からを明らかにするという側面のみならず、その分子機能を有効に利用した科学情報変換システムや未修飾生体高分子には見られない新機能の付与といった展開を可能にさせる。特に、片末端に定量的にレドックス活性基を有する両親媒性高分子では、その集合状態を電気化学的に制御できるため修飾高分子として興味深い。本研究では、酸化還元酵素であるグルコースオキシターゼ(GOD)および抗原タンパク(Ag)である人血清アルブミンに、両端末にレドックス活性物であるフェノチアジンと水酸基をそれぞれ定量的に有するポリエチレンオキシド(PT-PEO)を修飾し、これら生体タンパクの機能が保持あるいは改変された新規生体高分子ハイブリッドを創製することを目的とした。GODハイブリッドは、酵素自身が電子移動反応機能を持つために、未修飾GODには見られない無酸素下での酵素反応が起こることを見いだした。またAgハイブリッドは免疫グロブリンG(IgG)との抗原-抗体反応により複合体を形成する。AgハイブリッドはPT-PEO修飾によりレドックス活性を示すようになるために、GODの酵素反応と共役さた化学増幅過程を加えることによりAgハイブリッドとIgG間の抗原-抗体反応の直接検出を実現することが可能となった。

研究成果

• [文献書誌] M.Nakagawa, M.Watanabe et al.: "Photochromic,Electrochemical and Photoelectrochemical Properties of Novel Azopyridinium Derivatives" Bull.Chem.Soc.Jpn.70. 737-744 (1997)
• [文献書誌] Y.Ohkawa, M.Watanabe et al.: "tethered Medaitor Biosensor:The Concept and Preliminary Results" Denki Kagaku. 65. 504-505 (1997)
• [文献書誌] Y.Takeoka, M.Watanabe et al.: "Electrochemical Study of Dissolved States of Redox-Active Surfactant in Hydrogel by Gel-modified Electrode" Polymer Gels & Networks. 5. 369-383 (1997)
• [文献書誌] Y.Takeoka, M.Watanabe et al.: "Effect of Supporting Electrolyte Concentration on Electrochem Reaction of Redox-active Surfactant Micelles in Aqueous Solut" J.Electroanal.Chem.438. 153-158 (1997)
• [文献書誌] T.Saito, M.Watanabe: "Characterization of Poly(vinylferrocene-co-2-hydroxyethyl methacrylate)for the Use in Enzymatic Glucose Sensor" Reactive & Functional Polymers. (in press). (1998)
• [文献書誌] 斉藤 貴広・渡辺 正義 他: "生体適合性高分子メディエーターを用いたグルコースセンサー" 高分子論文集. (印刷中). (1998)
• [文献書誌] 渡辺正義(分担): "ゲルハンドブック" エヌ・ティー・エス, 23 (1997)