電気化学原子層エピタキシ-による分子認識機能界面の創成

1997 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 09237241
• 研究機関: 大阪大学
• 研究代表者: 田畑 仁 大阪大学, 産業科学研究所, 助教授 (00263319)
• 研究分担者: 川合 知二 大阪大学, 産業科学研究所, 教授 (20092546)
• キーワード: 構造規制電極 / 電気化学STM / トンネル顕微鏡 / DNA / 電気二重層 / バリアハイト / STS

研究概要

電気化学セルと文字どおり原子レベルでの実空間分解能を持つ走査プローブ顕微鏡を組み合わせた電気化学STMにより、原子レベルで構造および表面状態を規制した界面を形成する。特に、原子層単位での構造規制(吸着、配向成長等)が可能な電気化学的手法による原子層エピタキシ-手法の確立を目指す。また、本手法を用いて形成した構造規制界面で、特定の分子種をある配向で配列、固定したり、特定の分子を認識できる高感度化学センサの実現の基礎研究を行うことを目的として研究を実施した。
本年度の研究成果は以下のとおりである。
(1)電気化学STMを利用したトンネル現象の詳細な解析(実効的仕事関係の測定)により、電気化学的に構造規制した固体表面(金属や無機固体)の機能界面の状態(電気2重層の誘導率等)を原子スケールで明らかにした。電気化学STMにトンネルスペクトロビ-を付加することにより、電気化学的に構造規制した固体表面(金属や無機固体)の機能界面の状態(電気2重層の誘導率等)を原子スケールで評価し、-0.6Vから+0.3Vの範囲では表面は安定に存在すること、AU/水溶液界面ではAu固体表面の仕事関数が約1.5eVしかないことを明らかにした。(これに対し、Au/真空では5eVと報告されている。)
(2)上記構造規制(トポッグラフィックな構造だけでなく、表面吸着状態を厳密に制御した)した電極表面上への、短鎖DNAオリゴマーの吸着構造を明らかにした。リン酸サイトへのS置換が有・無のDNA分子とAu電極の界面・結合状態の差が明らかになった。特に、硫黄置換基の有無によりSTM像が大きく変化した。(1)S置換有DNAとAu電極:強いAu-S間の共有結合によりρ(E)がイメージングされる。(2)S置換無DNAとAu電極:弱い結合力の為に、STM像は不鮮明であり、主に実効的バリアハイトφの変化がSTMイメージングされていることが分かった。

研究成果

• [文献書誌] 川合 知二: "水素結合を介したDNA塩基分子の2次元超構造形成" 表面科学. 3月号. (1998)
• [文献書誌] 川合 知二: "走査トンネル顕微鏡(STM)でDNAを操る" 現代化学. No.321(12月号). 25-33 (1997)
• [文献書誌] 川合 知二: "走査トンネル顕微鏡探針を用いたDNA分子の識別と操作" 日本物理学会誌. 52(No.9). 667-674 (1997)
• [文献書誌] 川合 知二: "STMで固体表面のDNA分子を観る、動かす" SUT BULLETIN. 7. 22-27 (1997)
• [文献書誌] T.Kawai: "High resolution STM imaging of nucleic acid base molecules on solid surfaces:the subatrate effects" Journal of the Korean Physical Society. 31. S44-S46 (1997)
• [文献書誌] M.Furukawa: "Scanning tunneling microscopy observation of two-dimensional self-assembly formation of adenine molecules on Cu(111)surfaces" Surface Science. 392. L33-L39 (1997)
• [文献書誌] H.Tanaka: "Scanning tunneling microscopy imaging and manipulation of DNA oligomer adsorbed on Cu(111)surfaces by a pules injection method" J.Vac.Sci.Technol.B. 15(3). 602-604 (1997)
• [文献書誌] T.Nakagawa: "Two-dimensional self-assembly of uracil moledules on Cu(111)surfaces:a low-temperature STM study" Surface Science. 370. L144-L148 (1997)
• [文献書誌] M.Kasaya,: "Scannning tunneling microscopy and molecular orbital calculation of pentacene molecules adsorbed on the Si(100)2x1 surface" Surface Science. (1998)
• [文献書誌] M.Kasaya: "Scannning tunneling microscopy and molecular orbital calculation of organic molecules adsorbed on the Si(100)2x1 surface" Surface Science. (1998)