C_nH、C_nN等に代表される炭素鎖を持つフリーラジカルは、これまで電波天文やマイクロ波分光で活発に研究されているが、その電子状態や電子励起状態の構造、ダイナミクスに関する研究は極めて限られていた。本研究では、このような炭素鎖フリーラジカルの励起状態のダイナミクスを明らかにすることをめざした。 本計画で導入した色素レーザーを使用して、炭素鎖ラジカルHCCSに対して2台の色素レーザーを用いたSEP(stimulated emission puming)分光を行った。HCCSラジカルは電子基底状態、および電子励起状態ともに縮重した電子状態を取り、極めて複雑な振電相互作用(Renner-Teller効果)をしていることが知られているが、その基底状態の振電構造の解明ができた。SEP法は広く使われている分光法であるが、HCCSのようなラジカル種に適用された例は極めて少ない。 星間分子として重要なCCSラジカルの可視域の電子遷移を初めて帰属し、電子基底状態に関し全く新しいデータを得るとともに、電子励起状態の更に詳しい情報を得るべく、全く新しい構成によるマイクロ波-レーザー2重共鳴法を開発し、S/Nの良い2重共鳴信号を得ることができた。この方法により、近赤外域まで観測範囲を広げ、このラジカルの電子励起状態の振電構造を明らかにした。 また、これまで全く知られていなかった新しい炭素鎖ラジカルNC_3Oの電子遷移、および基底状態の純回転遷移をはじめて観測し、基底状態の直線性、電子励起状態の振電構造を明らかにした。その他に窒素原子を含む一連の炭素鎖ラジカル、HC_4Nラジカル、CHCHCNラジカル、H_2C_3Nラジカルの純回転遷移を観測した。
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