| 研究概要 |
気相の分子集合体(気相クラスター)における超高速のエネルギー緩和過程を実時間で観測することを目的として、本年度は以下の項目について研究を進めた。
1.気相クラスター負イオンの電子構造
時間分解光電子分光の測定対象となるクラスター負イオン系について、余剰電子の局在状態や構造異性体の存在など、電子構造に関する基本的な問題を明らかにするために、実験(光電子分光)と理論(ab initio計算)の両面から研究を行った。対象とした系は、(CO_2)_n^-,[(CO_2)_n(H_2O)_m]^-,[(CO_2)_n(MeOH)_m]^-,(CS_2)_n^-,(SO_2)_n^-,(NO)_n^-である。(CO_2)_n^-,[(CO_2)_n(H_2O)_m]^-,[(CO_2)_n(MeOH)_m]^-,(CS_2)_n^-では異なる電子構造を持つ異性体(electronomer)が存在することを見いだした。さらに(CO_2)_6^-について、hole burning法によって[CO_2^-(CO_2)_5]【double arrow】[C_2O_4^-(CO_2)_4]の平衡が成立していることを明らかにした。(NO)_n^-ではopen-chain構造を持つN_3O_3^-分子イオンが形成されることを示した。
2.フェムト秒レーザーを用いた光電子分光
現在、本研究所の分子制御レーザー開発研究センターに設置されているフェムト秒レーザーシステムと本年度に改良を施したクラスター光電子分光装置を組み合わせて、フェムト秒時間分解光電子スペクトルの測定を行っている。(C_6F_6)_m^-について予備的な測定を行い、溶媒分子の蒸発に関与するエネルギー散逸状態を経由したと考えられるフェムト秒二光子光電子スペクトルが観測された。
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