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1998 年度 研究成果報告書概要

新しい高速化第一原理分子動力学計算プログラムの開発と金属超微粒子触媒への応用

研究課題

研究課題/領域番号 09450296
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 触媒・化学プロセス
研究機関東北大学

研究代表者

宮本 明  東北大学, 大学院・工学研究科, 教授 (50093076)

研究分担者 寺石 和夫  東北大学, 大学院・工学研究科, 助手 (40292239)
久保 百司  東北大学, 大学院・工学研究科, 助手 (90241538)
FAHMI Adil  東北大学, 大学院・工学研究科, 講師 (20282105)
研究期間 (年度) 1997 – 1998
キーワード担持金属触媒 / 高速化第一原理分子動力学法 / 密度汎関数法 / 貴金属 / 超微粒子 / 触媒表面 / 電子状態 / 微細構造
研究概要

地球環境と調和した技術体系の構築には、より高性能、高選択的な触媒の開発がその成功の鍵となるが、従来の担持貴金属触媒は資源的に乏しい貴金属の使用など省資源化の観点から大きな問題点を持つ。環境触媒技術を普及させ世界規模での環境保全および資源の有効利用を達成するには、より安価な金属を用いた触媒やまったく新しい概念に基づく高活性触媒の開発が求められている。そのためには実験のみならず理論的手法による触媒表面構造、反応機構、電子状態解析などからの触媒作用の解明が欠かせないが多種多様な元素の複雑極まる原子配列を有する実用触媒上での反応ダイナミクスを理論的に取り扱うためには、高速かつ大規模で温度効果も含めた第一原理分子動力学法の開発が急務である。本研究では、触媒活性点近傍を量子分子動力学法で、それ以外の部分を古典分子動力学法で取り扱う高速化量子分子動力学計算プログラムの開発を行い、様々な担持金属触媒系やシリコンなどの幅広い固体材料へ応用した。またその妥当性を示すため密度汎関数法による第一原理計算結果との比較も行った。具体的な検討例として、Pd(111)表面と水素分子の相互作用を挙げて説明する。ここで、水素分子とそれが吸着するサイトのみ量子化学的に扱い、またそれ以外の金属部分を古典力学的に扱うことで高速化に成功した。結果として、水素分子が吸着による活性化を受けるダイナミクスを解明することができた。このような検討への従来の古典分子動力学法の適用は不可能であり、また通常の第一原理分子動力学法では無限の計算時間を必要とするためその適用範囲はごく限られたものであったが、本研究で新規に開発した高速化量子分子動力学計算プログラムによってこのような研究が初めて実現可能となった。今後はさらに多様な固体材料表面への応用を目指す。

  • 研究成果

    (34件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (34件)

  • [文献書誌] E.Broclawik: "Electronic structure and adsorption properties of precious metals and their oxides : Density functional calculations" J.Mol.Catal.A. 119. 35-44 (1997)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] M.Yamadaya: "The role of the multi-body interaction in the de-NOx process on solid catalysts investigated by density functional method" Catal.Today. 35. 189-196 (1997)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] E.Broclawik: "Density Functional Study on the Activation of Methane Over Pd_2, PdO, and Pd_2O Clusters" Int.J.Quant.Chem.61. 673-682 (1997)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] A.Stirling: "Γ-point density functional calculations on the adsorption of rhodium and palladium particles on MgO(001)surface and their reactivity" J.Chem.Soc.Faraday Trans.93. 1175-1178 (1997)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] A.Endou: "Quantum chemical study on SiO desorption from a Si(111)surface" Surf.Sci.387. 59-68 (1997)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] K.G.Nakamura: "Theoretical calculation of hydrogen molecule in silicon" J.Chem.Phys.108. 3222-3225 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] X.Yin: "Periodic density functional study on V_2O_5 bulk and(001)surface" Appl.Surf.Sci.130/132. 539-544 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] A.Chatterjee: "Effects of structural characteristics of zeolites on the properties of their bridging and terminal hydroxyl group" Appl.Surf.Sci.130/132. 555-560 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] T.Kanougi: "Density functional calulation on the adsorption of nitrogen oxides and water on ion exchanged ZSM-5" Appl.Surf.Sci.130/132. 561-565 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] R.Yamauchi: "Electronic and structural features of P d_3 cluster on MgO(100)surface cluster" Appl.Surf.Sci.130/132. 572-575 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] K.Teraishi: "Quantum chemical study on the oxidation process of a hydrogen terminated Si surface" J.Chem.Phys.109. 1495-1504 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] A.Yamada: "Tight-binding Molecular Dynamics Simulation of Desorbed SiO Molecule During the Oxidation of Si(111)Surface" Jpn.J.Appl.Phys.in press.

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] K.Teraishi: "Use of umbrella sampling in the calculation of the potential of mean force for silicon surface oxidation" Surf.Sci.in press.

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] X.Yin: "Reactivity of Lattice Oxygens Present in V_2O_5(010) : A Periodic First-Principles Investigation" J.Phys.Chem.B. in press.

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] 高羽洋充: "分子動力学法を用いた触媒研究" 触媒. 40. 148-153 (1998)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] 鶴谷浩隆: "固体触媒シミュレーション技術の現状とメタン活性化への応用" 資源と環境. 4. 181-195 (1998)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] 久保百司: "計算科学によるコンビナトリアル薄膜成長の設計" 現代化学. 11月号. 51-55 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [文献書誌] E.Broclawik, J.Haber, A.Endou, A.Stirling, R.Yamauchi, M.Kubo, and A.Miyamoto: "Electronic structure and adsorption properties of precious metals and their oxides : Density functional calculations" J.Mol.Catal.A. 119. 35-44 (1997)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] M.Yamadaya, A.Stirling, H.Himei, M.Kubo, R.Vetrivel, E.Broclawik, and A.Miyamoto: "The role of the multi-body interaction in the de-NOx process on solid catalysts investigated by density functional method" Catal.Today. 35. 189-196 (1997)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] E.Broclawik, R.Yamauchi, A.Endou, M.Kubo, and A.Miyamoto: "Density Functional Study on the Activation of Methane Over Pd_2, PdO,and Pd_2O Clusters" Int.J.Quant.Chem.61. 673-682 (1997)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] A.Stirling, I.Gunji, A.Endou, Y.Oumi, M.Kubo, and A.Miyamoto: "GAMMA-point density functional calculations on the adsorption of rhodium and palladium particles on MgO (001) surface and their reactivity" J.Chem.Soc., Faraday Trans.93. 1175-1178 (1997)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] A.Endou, A.Stirling, R.Yamauchi, E.Broclawik, M.Kubo, A.Miyamoto, K.G.Nakamra, and M.Kitajima: "Quantum chemical study on SiO desorption from a Si (111) surface" Surf.Sci.387. 59-68 (1997)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] K.G.Nakamura, K.Ishioka, M.Kitajima, A.Endou, M.Kubo, and A.Miyamoto: "Theoretical calculation of hydrogen molecule in silicon" J.Chem.Phys.108. 3222-3225 (1998)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] X.Yin, A.Fahmi, A.Endou, R.Miura, I.Gunji, R.Yamauchi, M.Kubo, A.Chatterjee, and A.Miyamoto: "Periodic density functional study on V_2O_5 bulk and (001) surface" Appl.Surf.Sci.130/132. 539-544 (1998)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] A.Chatterjee, T.Iwasaki, T.Ebina, H.Tsuruya, T.Kanougi, Y.Oumi, M.Kubo, and A.Miyamoto: "Effects of structural characteristics of zeolites on the properties of their bridging and terminal hydroxyl group" Appl.Surf.Sci.130/132. 555-565 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] T.Kanougi, H.Tsuruya, Y.Oumi, A.Chatterjee, A.Fahmi, M.Kubo, and A.Miyamto: "Density functional calculation on the adsorption of nitrogen oxides and water on ion exchanged ZSM-5" Appl.Surf.Sci.130/132. 561-575 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] R.Yamauchi, I.Gunji, A.Endou, X.Yin, M.Kubo, A.Chatterjee, and A.Miyamoto: "Electronic and structural features of Pd_3 cluster on MgO (100) surface cluster" Appl.Surf.Sci.130/132. 572-575 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] K.Teraishi, H.Takada, A.Yamada, A.Endou, I.Gunji, A.Chatterjee, M.Kubo, A.Miyamoto, K.G.Nakamura, and M.Kitajima: "Quantum chemical study on the oxidation process of a hydrogen terminated Si surface" J.Chem.Phys.109. 1495-1504 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] A.Yamada, A.Endou, H.Takada, K.Teraishi, S.S.C.Ammal, M.Kubo, K.G.Nakamura, M.Kitajima, and A.Miyamoto: "Tight-binding Molecular Dynamics Simulation of Desorbed SiO Molecule During the Oxidation of Si (111) Surface" Jpn.J.Appl.Phys.(in press).

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] K.Teraishi, A.Endou, I.Gunji, M.Kubo, A.Miyamoto, and M.Kitajima: "Use of umbrella sampling in the calculation of the potential of mean force for silicon surface oxidation" Surf.Sci.(in press).

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] X.Yin, H.Han, A.Endou, M.Kubo, K.Teraishi, A.Chatterjee, and A.Miyamoto: "Reactivity of Lattice Oxygens Present in V_2O_5 (010) : A Periodic First-Principles Investigation" J.Phys.Chem.B. (in press).

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] Takaba, Hiromitsu ; Oumi, Yasunori ; Kubo, Momoji ; Teraishi, Kazuo ; Miyamoto, Akira: "Bunsi-dourikigaku-hou wo mochiita shokubai kenkyuu" Shokubai. 4. 148-153 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] Tsuruya, Hirotaka ; Ueda, Yusuke ; Endou, Akira ; Oumi, Yasunori ; Kubo, Momoji ; Teraishi, Kazuo ; S.S.C.Ammal ; Miyamoto, Akira: "Kotai-shokubai simyureishongijutsu no genjyou to metankasseika eno ouyou" Shigen to kankyou. 4. 181-195 (1998)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [文献書誌] Kubo, Momoji ; Teraishi, Kazuo ; Miyamoto, Akira: "Keisan-kagaku ni yoru konbinatoriaru hakumaku-seichou no sekkei" Gendai Kagaku. November. 51-55 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より

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公開日: 1999-12-08   更新日: 2021-04-07  

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