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本研究では、吸着分子の中性励起状態および負イオン状態の分光的、動的性質を解明し、表面吸着分子の光化学反応を理解するための基盤を作ることを目的とする。この目的のためには、フェムト秒レーザーを光源とした2光子光電子分光法を発展させ、電子分光の高分解能化と電子励起状態の時間分解測定の両立を図る。今年度は、再現性良い吸着表面を作る手段として、昇温脱離スペクトルの測定用の四重極マスフィルターを導入した。Cu(111)面に吸着したベンゼンでは、表面で分子が解離しないことが昇温脱離の結果確認できた。ベンゼン吸着Cu(111)は表面反応が起こらない意味では単純な系であるが、吸着相は複数あることが明らかになってきた。特に、単層以下の吸着面では表面の清浄化の程度や吸着方法により昇温脱離スペクトルは3種類のパターンを示した。それぞれの面につき2光子光電子分光を行った結果、1種類の面についてのみ励起状態が観測された。具体的にどのような面ができているのかについては今後の検討課題である。
吸着ベンゼンの電子励起状態はフェルミ準位の1.0eV上に観測された。基底状態からのエネルギー差は電子エネルギー損失分光法などとの比較から妥当である。特徴的なことは励起状態を経由した2光子光電子スペクトルに幅0.2eV以下の微細構造が0.2eV間隔で4本観測されたことである。通常の1光子での光電子スペクトルでは電子状態の幅が1eV程度に観測されるのと対照的である。今回の結果は吸着分子の電子状態の幅について従来の考え方に適切ではない面があることを示している。また、今回観測された微細構造は分子振動を反映しているように見えるが確証には至っていない。光電子分光法でこのような微細構造が観測された例はないことから興味が持たれる。
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