| 研究概要 |
昨年度の(C_6H_<13>NH_3)_2PbI_4(井戸層がPbI_6八面体1層からなる)の非線形分光の結果と比較をおこなうために,(C_6H_<13>NH_3)_2(CH_3NH_3)Pb_2I_7(井戸層がPbI_6八面体2層),(C_6H_<13>NH_3)_2(CH_3NH_3)_2Pb_3I_<10>(井戸層がPbI_6八面体3層),(CH_3NH_3)PbI_3(井戸層が無限大層)の各ペロブスカイト型結晶について線形・非線形分光をおこなった。
1. 基礎物性に対するサイズ効果
上記4種類の結晶について磁気光吸収測定をおこない,励起子のボーア半径・束縛エネルギーとバンドギャップを決定した。バンドギャップと束縛エネルギーは井戸層厚が小さくなるに従い急激に増大し,ボーア半径は逆に急激に減少する。この変化は第0近似では有効質量近似に基づく量子閉じ込め効果として理解できるが,井戸層が薄い場合には分子励起的な出発点に立ったモデルも有効となるように思われる。また,誘電率閉じ込め効果などの新しいメカニズムも働いている可能性がある。
2. (C_6H_<13>NH_3)_2(CH_3NH_3)Pb_2I_7の非線形分光
(C_6H_<13>NH_3)_2(CH_3NH_3)Pb_2I_7について四光波混合測定をおこなった。x^<(3)>(-ω;ω,-ω,ω)の値は(C_6H_<13>NH_3)_2PbI_4と比べると一桁近く小さく,T_2はほぼ同じであった。励起子分子については(C_6H_<13>NH_3)_2PbI_4とよく似ているものの弱く結合した2励起子状態ははるかにシャープであった。
3. (C_6H_<13>NH_3)_2PbI_4の2光子共鳴分光
(C_6H_<13>NH_3)_2PbI_4の2光子吸収測定をおこなった。2励起子状態がかなりブロードであることを示唆する結果が得られ,前年度の四光波混合測定の結果と符合した。また,2光子共鳴ハイパーラマン信号が初めて観測された。今後,詳細な測定をおこない,2光子共鳴順位の解明につなげたいと考えている。
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