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本研究は、凝集分散系の粘度レベルと流動パターンとを独立に調整することのできる新しいレオロジーコントロール法を確立することを目的とする。一本の高分子鎖がいくつかの粒子表面に同時に吸着して分散系を凝集させる効果を架橋凝集という。一般に、高分子吸着は不可逆であると考えられ、その結果、通常の条件では架橋も不可逆となり流動も擬塑性となる。しかし、粒子表面と高分子との親和性が弱いと、熱運動により可逆的に凝集の形成と破壊が繰り返されるようになり、分散系は低せん断速度でニュートン流体となる。また、粒子表面に対して、吸着性が弱いと高分子はコイル状のまま吸着して、粒子間架橋には柔軟性が付与されることになる。このような凝集分散系に高せん断を与えると架橋の伸長に起因して、粘度が急激に増加するダイラタント流動が発生する。界面活性剤を併用して高分子吸着の親和性を変えることにより、粘度レベルを変化させずに、擬塑性流動、ニュートン流動、ダイラタント流動を発現させることに成功した。今年度は、粒子間架橋のベクトル的性質とレオロジーとの関係について解析した。その結果、緩和時間はせん断速度に依存せず一定であるが、弾性率はひずみとともに急増することがわかった。これは、架橋の寿命はせん断流動場の影響を受けないが、高速で伸長変形を受けたとき大きな流動抵抗を発現することを意味している。架橋を非線形弾性ばねと近似して、ダイラタント流動を記述するモデルを構築し、これを支配するのは高分子架橋のエントロピー弾性であることを定量的に導出した。さらに、顕著なダイラタントを発現させるためには、高分子の粒子表面に対する親和性が非常に弱く、高分子コイルの大きさと粒子の大きさがある範囲に入っていなければならないことを明らかにした。
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