| 研究課題/領域番号 |
09650844
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 研究分野 |
反応・分離工学
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
増田 隆夫 京都大学, 工学研究科, 助教授 (20165715)
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| 研究分担者 |
向井 紳 京都大学, 工学研究科, 助手 (70243045)
河瀬 元明 京都大学, 工学研究科, 助手 (60231271)
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| 研究期間 (年度) |
1997 – 1998
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| キーワード | ゼオライト膜 / 触媒膜 / MFI型ゼオライト / 水素分離 / 反応・分離 / 高度分離 / 濃酢酸溶液 / Reaction of methanol |
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| 研究概要 |
ゼオライトは結晶性アルミノケイ酸塩であり、その一つであるMFI型ゼオライトはその結晶内にベンゼン環とほぼ同じ径の細孔を持つため、分子篩効果を示す。一般には0.0数〜数ミクロンの粉末として合成されるが、膜として合成できれば高度分離や反応・分離同時プロセスへの応用が期待される。そこで、本研究では欠陥細孔の無い膜状のMFI型ゼオライトの開発と、その高度分離と反応・分離への適用を目的として研究を実施した。
平成9年度には、全く新しい強制攪拌式粋熱合成法を開発して、円筒状セラミックスフィルター外表面に分子篩能を示すMFI型ゼオライト触媒膜を合成することに成功した。この膜はキシレンとジエチルベンゼンそれぞれのパラ体とオルト体の透過速度比がそれぞれ3と7であることを確認した。さらに、773Kまでの加熱と放冷を繰り返したり、強い機械的衝撃(ダイヤモンドカッターによる切断)を加えても、上記の等加速度比が変化せず高い耐熱性と機械的強度を有することを確認した。
平成10年度では、ゼオライト触媒膜を高度分離および反応・分離プロセスに適用した。高度分離では1)高濃度の酢酸溶液からの水の選択透過と、2)新規なシラン接触分解法による細孔径制御を開発して、無機ガス中に含まれる水素の選択透過を実施した。その結果、1)においては数10〜98wt%の酢酸水溶液から水を選択的に透過できた。2)では水素/窒素(または酸素、二酸化炭素)の混合系において分離係数=約100を達成することに成功した。一方、反応・分離プロセスではゼオライト膜が触媒能を有することを利用し、膜外側から膜内側にメタノール蒸気を流した。この反応はメタノール→エーテル→オレフィン→パラフィン+芳香族の逐次反応であり、メタノールがオレフィンに転換したときに膜を透過し終わるようにした。その結果、通常の充填層型反応器では90%以上の反応率において、オレフィン選択率は7%程度であったものが85%にまで向上させることに成功した。
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