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1. 2元蒸着によるニトロン-塩化バリウム混合薄膜法を新たに開発し、個別の硫酸・硝酸塩粒子同定のための蒸着条件、粒子捕集後の反応促進有機溶媒の最適条件を、実験室的に発生させた硫酸塩、硝酸塩および両者の混合粒子により明らかにした。さらに、実大気中のエアロゾル粒子に本方法を適用することにより、夏期においては硫酸・硝酸塩の内部混合粒子が全体の数%存在するものの、冬季には全く存在しないことがわかった。
2. 桜島および宇治において捕集した大気エアロゾル粒子のSおよびSiの化学状態同定のために、放射光によるX線吸収微細構造測定を試料電流および蛍光X線について同時に行った。その結果、Sについてはほとんどの試料について酸化数6の硫酸塩粒子であったが、桜島の粗大粒子について粒子表面に2価のものが検出された。さらに、桜島周辺土壌および、かんらん石に対する測定とあわせて、桜島試料でSiについては、二酸化珪素のような配位数4のものに相当する成分と、珪酸塩による化学シフトの2つのピークがX線スペクトルに認められた。
3. 雨滴の粒度分布、ガス吸収、液相平衡・酸化反応、多分散粒子の捕集機構を考慮した、雲底下におけるガスおよびエアコゾル粒子洗浄の非定常詳細モデルを定式化し、大気中成分の雨水酸性化に及ぼす影響を定量的に検討した。シミュレーションには本研究で得られた酸性粒子の実測結果を用いた。その結果、雲底下洗浄における雨水酸性化への寄与は、ガス状物質と酸化剤がほとんどであり、エアロゾルの寄与は極めてわずかであった。また、地表面における雨滴粒径別の成分濃度は、粒径の増加とともに単調に減少したが、粗大粒子の洗浄に由来する成分では、8000s経過後、0.3mmの雨滴径で濃度がピークを有する特徴的な結果が得られた。さらに、雲内で酸性化が進行している場合、雲底下での酸性ガス洗浄による雨水pHの低下は少ないことがわかった。
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