| 研究概要 |
本研究の目的は小分子中に高密度に集中する不斉中心をいかに構築するかという問題に対して、
一般性の高い答えを出すこと、であった。交付申請書にあるように、当初、触媒的不斉タンデム反応による連続する不斉中心の一挙構築を目指した。しかし、一方で単一の不斉中心を構築する反応においても、未だに解決されていない問題が多く存在る。その中でも、不斉4級炭素中心の構築法の確立は重かつ困難な課題である。そこで、まず、現在までにわれわれが開発した、β-一置換エノンに対する触媒的不斉シアノ共役付加反応を発展させ、4級不斉炭素構築型のβ-二置換カルホニル化合物に対する触媒的不斉シアノ共役付加反応の開発を行い、未だに報告例の少い一般性の高い4級不斉炭素構築型触媒的不斉反応を報告した。本研究は、今後高密度に集中する不斉中心を構築する上で、重要な足がかりとなる研究いえる。
現在は連続的1,3-ポリオール合成に関する研究を行っている。マクロライド系抗生物質に代表されるように、1,3-ポリオール構造は多くの生物活性化合物に見られる構造である。しかし、その一般的合成法は、補助基の使用やアルコールの保護、酸化・還元の工程を要するなど問題点が多く、類縁体の化学的合成は困難を伴う。そこで、これらの問題点を解決すべく、AmPhotericin Bの効率的合成を目的とした、連続的1,3-ホリオール合成法の開発を行っている。現在、ヒドリドの転移によってアルデヒドの酸化・還元を促進する触媒を用いた反応系を検討している。本反応は、酸素を始めとする適切な水素受容剤を用いることで、環境調和型の連続的ポリオール合成反応へと展開可能であると考えており、触媒的不斉タンデム反応による連続する不斉中心の一挙構築の実現に向けて研究を進めている。
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