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本研究では線形および非線形光学的な手法で近接場顕微振動分光を行うことが目的である。
非線形光学効果により得られる信号は非常に弱いため現在のところその信号を近接場顕微鏡により直接観測するところまでは至っていない。そこで、2次の非線形光学効果の一種である光第2次高調波発生(second-harmonic generation:SHG)を利用した近接場光学顕微鏡を構築し、得られた知見や技術を非線形顕微振動に適用することにした。光源には試料や探針へのダメージを最小限とするため繰り返し周波数の高いモード口ックレーザーを用いた。光学配置としては、励起光を全反射条件で直角プリズムに入射し、シングルモード光ファイバを用いた探針によりその全反射面を走査した。画像化を行うにあたっては、短時間で再現性のよい信号を得ることが重要である。そのため、信号の検出方法として、光計数法ではなくロックインアンプを用いることができる様に光学系を最適化することを目標とした。その結果、シリカ基板上に製膜した2-methyl-4-nitoroaniline微結晶(平均膜厚数十ナノメートル)の試料から、数百ミリ秒程度で再現性のよい信号を得ることに成功した。
また、反転中心を持つためSHG不活性な4-nitoroaniline結晶からも近接場領域ではSHGを観測することができた。これは、探針との相互作用による反転中心の破れが試料表面近傍で生じたためと考えられる。
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