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チタンサファイア全固体レーザーを用いてフェムト秒のパルス幅を持つ高出力赤外パルスの発生及びパルス幅の圧縮、さらにパルスの性能評価方法の開発を行った。特に赤外短パルスのパルス幅圧縮では、群速度分散が通常の媒質と反対の符号を持つシリコンの板を選び、群速度分散に対応する厚さの板を用いることにより、パルス幅を55fsまで圧縮が可能であることを示した。これは、μJ/pulseレベルの出力を持つ赤外短パルスとしては世界最短である。パルスの性能評価方法、特にパルス幅の測定に関しては、AgGaS_2の結晶を用いる自己相関法や干渉縞を観測する方法など複数の手法を提案、実行しそれぞれの手法の利点、活用方法などを議論した。この赤外短パルスを用いて赤外領域における3次の非線形分光を開発し、いくつかの溶液中における振動モードに応用した。開発した手法は、ポンプ-プローブ法による過渡吸収法、波長分解も含めた過渡グレーティング法、2-パルスフォトンエコー法、及び波長分解も含めた3-パルスフォトンエコー法などである。この中で波長分解3-パルスフォトンエコー法は2次元NMR法の原理を振動状態に応用した2次元振動分光である。応用した振動モードは、-N=C=N-結合の逆対称伸縮振動、OCN等の3原子イオンの逆対称伸縮振動、Fe(CN)_6^<3->等のCN伸縮振動、Ruを中心に持つポルフィリンに配位したCOの伸縮振動などに2次元振動分光を含む赤外非線形分光を応用し、信号を観測することに成功した。これらの実験結果ら振動モードの揺らぎやダイナミクス、状態間の相関、溶媒が振動状態へ及ぼす動的効果等を議論した。また、フェムト秒パルスを用いたテラヘルツ電磁波の発生を行い、Electro-Opticサンプリング法を用いて電磁波の検出に成功し、遠赤外分光装置に開発を行った。これを用いて種々の凝縮相分子系の遠赤外スペクトルの測定を行った。
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