| 研究概要 |
軽元素の等核2原子分子、H_2,O_2やN_2からなる分子性固体の圧力誘起金属化や分子解離の研究は固体物性学や化学結合論さらには惑星科学の見地から重要なテーマである。特に、固体酸素においては最近、95GPaの高圧下で反射スペクトルにDrude型の金属的な振舞いが観測され、この金属相が低温で超伝導を示すことが報告されている。
本研究では、固体酸素の金属化と分子解離がX線回折、ラマン散乱そして赤外吸収等の実験により構造物性の見地から研究された。また固体酸素の高圧現象と関連して黒リン、硫黄、セレンさらに臭素等の元素物質の金属化と分子解離が研究された。その結果、以下のことが明らかになった。
[1] 高輝度放射光施設(SPring-8)と欧州放射光施設(ESRF)の高輝度X線を用い、固体酸素の粉末X線回折実験を軽元素固体でこれまで未踏の圧力領域であった217GPaまで行い、すでに我々が報告した96GPaでのε-ζ構造相転移の再現性を確認し、高圧金属相(ζ相)の結晶構造に関する情報を得ると共に、ζ相の217GPaまでの相圧安定性を明らかにした。また、分子解離を示唆する構造転移は観測されなかった。
[2] ε高圧相の単結晶育成に成功し、単結晶構造解析及び赤外吸収分光の端緒を開いた。
[3] ε高圧相の単結晶を用い、赤外吸収分光を100GPaまで行い、金属化とε-ζ構造相転移の関連を明らかにすると共に、ε高圧相の赤外振動スペクトルの圧力依存性を明らかにした。特に、O_2分子の基本伸縮振動(ビブロン)が4本のモードから成っていることが初めて明らかにした。本分光データと既に我々が明らかにしたラマン分光データとから、ε相では酸素分子間に強い引力的な相互作用が存在していること、この相互作用が分子間の電荷移動を伴うものであることを明らかにした。
[4] リンについて280GPaまでの高圧X線回折実験が行われ、この物質の構造相転移に関する知見を得ると共に、3Mbar領域での固体酸素の高圧X線回折実験が可能である事を検証した。
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