非断熱遷移と化学動力学諸問題の統合的理論研究

2000 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 10440179
• 研究機関: 岡崎国立共同研究機構
• 研究代表者: 中村 宏樹 岡崎国立共同研究機構, 分子科学研究所, 教授 (10010935)
• 研究分担者: 信定 克幸 北海道大学, 理学部, 助手 (50290896) ; 朱 超原 岡崎国立共同研究機構, 分子科学研究所, 助手 (30270466)
• キーワード: 非断熱遷移 / Zhu-Nakamura理論 / Landau-Zenerモデル / Rosen-Zenerモデル / 化学反応 / レーザー制御 / 半古典論 / 完全反射現象

研究概要

(1)非断熱遷移基礎理論の拡充
交差型と非交差型の両者を包含しうる可能性のあるモデルとして指数関数ポテンシャルモデルがあるが、我々はこのモデルの特別な場合に対する厳密解析及びそれを若干一般化した場合に対する半古典的近似解析解の導出に成功している。更に、漸近的に縮重した状態間に新しいタイプの非断熱遷移が起ることを見出し近似解析解を得ることに成功した。
(2)透熱擬交差モデルと完全反射現象
Rosen-Zenerモデルを回転することによって透熱擬交差モデルの解析解を得ることに成功した。また、このモデル及び2交差モデルにおいて完全反射現象が起ることを見出し解析した。将来レーザー制御などに使えるかもしれない。
(3)Zhu-Nakamura理論の3次化学反応への応用
電子的に断熱な化学反応を超球座標を用いて一次元多準位問題に既約しZhu-Nakamura理論を用いて全反応確率を制度よく評価出来ることを示した。
(4)Zhu-Nakamura理論の電子的非断熱反応への応用
電子遷移にZhu-Nakamura埋論を用いる事により古典軌道法を活用して電子遷移を伴う反応を従来より精度良く取り扱えることを示した。今後、大きな反応系への適用が期待される。
(5)レーザーによる分子過程の制御
レーザーを周期掃引するとこにより非断熱遷移を従って分子過程を制御するといる我々独自の理論を用いて各種過程の制御が可能であることを示した。

研究成果

• [文献書誌] L.Pichl,H.Nakamura,and J.Horacek: "Analytical Treatment of Singular Equations in Dissociative Recombination"Comp.Phys.Comm.. 124. 1-18 (2000)
• [文献書誌] C.Zhu,H.Nakamura,and K.Nobusada: "Electronically Adiabatic Chemical Reactions Analyzed by the Semiclassical Theory of Nonadiabatic Transition,"Phys.Chem.Chem.Phys.. 2. 557-570 (2000)
• [文献書誌] M.Wojcik,H.Nakamura,S.Iwata,and W.Tatara: "Theoretical Study of Multidimensional Proton Tunneling in the Excited State of Tropolone"J.Chem.Phys.. 112. 6322-6328 (2000)
• [文献書誌] L.Pichl,V.I.Osherov,and H.Nakamura: "Nonadiabatic Transitions in a Two-State Exponential Potential Model"J.Phys.A : Math.Gen.. 33. 3361-3384 (2000)
• [文献書誌] L.Pichl,H.Nakamura,and J.Horacek: "Complete Rreflection in Two-State Crossing and Non-Crossing Potential Models"J.Chem.Phys.. 113. 906-918 (2000)
• [文献書誌] K.Nobusada,H.Nakamura,Y.Lin and B.Ramachandran: "Quantum Reaction Dynamics of O (^3P)+HCl on a New ab initio Potential Energy Surface"J.Chem.Phys. 113. 1018-1026 (2000)
• [文献書誌] K.Nagaya,Y.Teranishi,and H.Nakamura: "Laser Control of Molecular Photodissociation with Use of the Complete Reflection Phenomenon"J.Chem.Phys. 113. 6197-6209 (2000)
• [文献書誌] Y.Lin,B.Ramachandran,K.Nobusada,and H.Nakamura: "Quantum-Classical Correspondence in the O (^3P)+HCl and Cl (^2P)+OH Reactions for Total Angular Momentum J=0"J.Chem.Phys.. 114. 1549-1558 (2001)
• [文献書誌] H.Nakamura: "Complete Solutions of the Landau-Zener-Stueckelberg Curve Crossing Problems, and Their Generalizations and Applications, XXI-ICPEAC Invited Papers, edited by Y.Itikawa et al"American Institute of Physics. 495-509 (2000)
• [文献書誌] K.Mitsuke and H.Nakamura: "Photo-Dynamics and Reaction Dynamics of Molecules (Satellite of ICPEAC XXI)"Comm.Atom.& Molec.Phys.,Comm.Modern Phys. vol.2,Part D. 75-81 (2000)
• [文献書誌] C.Zhu,Y.Teranishi and H.Nakamura: "Nonadiabatic Transitions due to Curve Crossings : Complete Solutions of the Landau-Zener-Stueckelberg Curve Crossing Problems and Their Applications"Advances in Chemical Physics. 127-233 (2001)
• [文献書誌] Y.Teranishi,K.Nagaya,and H.Nakamura: "New Way of Controlling Molecular Processes by Lasers, in "Quantum Control of Molecular Reaction Dynamics".(edited by R.J.Gordon and Y.Fujimura)"World Scientific (in press). (2001)