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七次の光学非線形現象に基づく二次元ラマン分光法を開発するために、以下のことを行った。
(1)七次などの高次非線形分光の実験を行う際に問題になってくる、低次のラマン散乱によるカスケーディング効果をどのようにして真の七次の信号と見分けるかを議論した。分子間振動による分極率が分子の加算性を満足することを示すことにより、信号強度の試料濃度依存性を議論することによりカスケード信号と真の高次の信号の区別が可能であることを示した(J.Chinese Chem.Soc.に掲載予定)。(2)七次の二次元ラマンスペクトルを理論的に予測した。従来用いられてきた時間に依存する摂動論の立場からではなく、あらかじめ摂動を受けた状態を用いる方法を新たに展開した。特に、モードの非調和結合とスペクトルのクロスピークの関係について議論し、磁気共鳴の二次元分光法とは異なり、カップリングがモード間になくてもクロスピークが現れることを示した。現在、この磁気共鳴二次元分光法と光学二次元分光法の違いについて検討している(J.Luminesenceに掲載予定)。(3)七次の非線形分極率を引き起こすのに十分な出力を持つ超短パルスレーザーの製作を行った。自作のフェムト秒チタンサファイアレーザーにキャビティダンパーを組み込み、4MHzの繰り返しで67nJ/pulse、11fsのパルスを得ることに成功した。さらに、繰り返し20kHzでサブナノJ/pulseの出力を出すために多光路式増幅器を製作している。その設計は終了し、現在組立を行っている。
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