| 研究課題/領域番号 |
10440222
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 研究分野 |
分離・精製・検出法
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
渡會 仁 大阪大学, 大学院・理学研究科, 教授 (30091771)
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| 研究分担者 |
福本 敬夫 大阪大学, 大学院・理学研究科, 助手 (10199268)
塚原 聡 大阪大学, 大学院・理学研究科, 助手 (50207338)
渡辺 巌 大阪大学, 大学院・理学研究科, 助教授 (50028239)
文殊四郎 秀昭 大阪大学, 大学院・理学研究科, 助手 (80191071)
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| 研究期間 (年度) |
1998 – 1999
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| キーワード | 液液界面 / 錯形成反応 / 界面分子認識反応 / 界面緩和法 / 複核錯体 / 高速撹拌法 / 遠心液膜法 / 分子動力学法 |
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| 研究概要 |
本研究は、主に以下の3つの点から、界面錯形成反応の分子機構を明らかにした。
1)液液界面における高速錯形成反応速度の新しい計測法の開発
我々の開発した高速撹拌法や二相ストップドフロー法等の新しい反応計測法により、ms〜minの時間領域の界面反応速度の側面が可能となった。本研究ではさらに、μsの時間領域まで計測可能な方法を開発した。すなわち、新たに、遠心液膜法、顕微連続フロー法、及び界面レーザー励起緩和法を検討した。
2)界面反応を支配する諸因子の実験的解明
界面錯形成反応の素過程は、配位子の界面吸着と溶媒和、界面における置換反応速度、中間錯体の吸着性・反応性等に支配されると予想される。本研究では、これらの因子と界面反応速度との関係を、種々の遷移金属イオンとピリジルアゾ錯体の反応、及び、ポルフィリン金属錯体の解離反応・会合反応について実験的に検討した。
3)界面における反応性の分子動力学シミュレーションによる評価
液液界面とは分子論的にどのような構造をもつのか、配位子や錯体はどのように界面に吸着するのか、また、それが反応性をどのように支配するのかを考察する上で、分子動力学シミュレーションは極めて有力な手法になりうることを、2-ヒドロキシオキシムの界面近傍での挙動をシミュレーションすることにより明らかにした。
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