新規ゼオライトの合成とその触媒作用に関する研究

1998 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 10450303
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 研究機関: 岐阜大学
• 研究代表者: 杉 義弘 岐阜大学, 工学部, 教授 (90281047)
• 研究分担者: 窪田 好浩 岐阜大学, 工学部, 助教授 (30283279)
• キーワード: ゼオライト / 触媒機能 / ゼオライト合成 / テンプレート / ビフェニル / H-モルデナイト

研究概要

化学プロセスの基幹技術である触媒技術を環境に調和させるために、活性・選択性の高い触媒の開発、環境負担性の低い触媒プロセスの開発等、解決すべき課題が多い。特に、特定の位置に官能基を導入することが出来る触媒は、得量改善、分離費用の削減等、環境負担性の低減に大きな寄与が期待できる。これを達成する方法の一つとしてゼオライトの分子認識能を利用する形状選択的反応が挙げられる。本研究は、高活性・高選択性固体酸触媒の基礎研究として新規のゼオライトを創製し、これを上記反応に応用することを目的としている。主な成果は以下の通りである。
1) 新規ゼオライト合成に関する研究 ゼオライト合成において結晶・骨格構造を決定する各種の有機テンプレートを合成し、これを用いたゼオライト合成を試み、生成したゼオライトと有機テンプレートの構造を検討した。特に5員環スピランを骨格とする有機テンプレートはいずれもZSM-12骨格を有するゼオライトを生成するが、置換基により全く異なる結晶面が優先的に成長する現象を見出した。
2) ビフェニルのイソプロピル化反応におけるH-モルデナイト(HM)の形状選択性 標記反応におけるHMの形状選択性を検討した。液相生成物及び触媒内に包接された生成物を比較検討した結果、本反応は、HM細孔内酸点を触媒として高い選択性で4,4'-ジイソプロピルビフェニル(4,4'-DIPB)を生成した。しかし、高温反応条件では、異性化生成物である3,4'-DIPBが多量に生成したが、触媒内包接生成物は殆どが4,4'-DIPBであった。以上の事実は、異性化反応が触媒外表面に存在する酸点で進行することを示している。

研究成果

• [文献書誌] K.Nakajima: "Encapsulated Products inside Pores of H-Mordenite in the Isopropylation of Biphenyl" ACS Symposium Series. (印刷中). (1999)
• [文献書誌] K.Nakajima: "Influences of Bulkiness of Reagents in the Alkylation of Biphenyl over H-Mordenite" ACS Symposium Series. (印刷中). (1999)
• [文献書誌] K.Nakajima: "Deactivation of External Acid Sites of H-Mordenite with Ceria Modification in the Isopropylation of Biphenyl" Chem.Lett.(印刷中). (1999)
• [文献書誌] S.Tawada: "Effects of Reaction Temperature on the Isopropylation of biphenyl over H-Mordenites" Catal.Lett.(印刷中). (1999)
• [文献書誌] R.Bandyopadhyay: "Direct Hydrothermal Synthesis of B-SSZ-31 from Silica and Sodium Borate using 1,3,3,6,6-Pentamethyl-6-azoniabicyclo[3.2.1]octane Hydroxide as Structure Directing Agent" Catal.Lett.50. 153-158 (1999)
• [文献書誌] R.Bandyopadhyay: "Synthesis of Borosilicate Zeolites by Dry Gel Conversion (DGC) Method" Chem.Lett.,. 813-814 (1999)
• [文献書誌] S.Ritsch: "High-Resolution Electron Microscopy Study of ZSM-12 (MTW)" Chem.Mater.10(12). 3958-3965 (1999)
• [文献書誌] Y.Kubota: "Effect of Organic Structure-directing Agents on the Fine Structure of ZSM-12" Proceedings of IZC12,Baltimore,July 5-10 1998. (印刷中). (1999)