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90℃付近の低温で操作が可能な次世代の低温アンモニア脱硝触媒の開発を目的として検討を進めた。すなわち、触媒としてAl_2O_3、TiO_2、ZrO_2及びこれらの酸化物を担体とした金属硫酸塩・金属塩化物担持触媒を調製し、活性評価・反応特性評価を行った。まず、Al_2O_3、TiO_2、ZrO_2触媒について操作条件としての反応温度、水蒸気共存、アンモニア濃度等の影響を明らかにした。活性に関しては、3種の触媒の序列が、ZrO_2>TiO_2>Al_2O_3となること、いずれの触媒についても反応時間の経過に伴って、触媒上に硫酸アンモニウム・硝酸アンモニウムが堆積してくるため触媒の細孔が閉塞し、活性の低下が進行することを明らかにした。しかし、これらの劣化触媒が水洗という簡単な方法で活性がほぼ復活することも明らかにした。これらの、触媒上における脱硝反応のメカニズムについては、過渡応答性実験・定速昇温反応法・IR法により詳細に検討した。その結果、本触媒系では通常のアンモニア脱硝反応とはことなるメカニズムで進行していることが明らかとなった。すなわち、反応の進行にはSO_2の共存が不可欠で、SO_2は脱硝反応において重要な触媒表面の活性酸素の生成に寄与していると考えられ、反応は亜硝酸アンモニウム経由で進行しているとして実験結果が説明できることを明らかにした。しかし、これら3種の触媒の活性は実用化のためには不十分であったことから、次に金属塩添加による活性の向上を検討した。これは、金属硫酸塩或いは金属塩化物の添加により触媒表面の固体酸性を変化させ、反応に適した表面を構築しようとしたものである。この検討結果より、塩の添加により活性が向上すること、特に塩化ニッケル、塩化アンチモン及び塩化アルミナ担持Al_2O_3触媒に顕著な添加効果が認められた。さらに、金属塩の添加効果が触媒上に塩素に起因することを明らかにし、塩酸処理Al_2O_3触媒が高活性を示すとともに、水洗・塩酸処理により再生使用も可能なことを明らかにした。実用化のためには活性はもう一段の改善が必要であるが、実用化の可能性は得られた。
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