| 研究概要 |
多環芳香族炭化水素は,化石エネルギーに代表される 有機資源に大量に含まれており,その高度利用は,未活用資源の有効利用の観点から,これらの触媒・化学プロセスにおける重要な課題である。本研究は,アルキル多環芳香族の選択的生成・分離に関する基礎的知見を得るために,(1)細孔経および酸性質を制御した架橋粘土触媒を調製し,(2)架橋粘土触媒による選択的アルキル化条件の検索,(3)分子錯体形成試薬を用いるアルキル多環芳香族の分離法の開拓を企図している。本年度は,主として架橋粘土の調製とそのキャラクターリゼーション,およびアルキル多環芳香族の分離について検討を行った。
1.架橋粘土触媒の調製に関する検討
架橋粘土の母材にはナトリウム型フッ素四ケイ素雲母を用い,イオン交換法によってアルミニウム多核水酸化物カチオンを粘土層間に導入した。架橋粘土の細孔構造は層間に導入される多核カチオンの量に強く依存するので,その制御は極めて重要である。イオン交換時に,酢酸アンモニウムあるいはアンモニアを添加すると多核カチオンの導入量は増大するが,一方,多価の金属カチオンを共存すると多核カオチンの導入量は減少することが認められた。このことは,多核イオンの電荷制御,あるいは共存カチオンとの競争的な交換反応が導入量の調節に有効であり,架橋粘土のミクロ細孔経分布が制御される可能性を示唆している。
2.分子錯体形成試薬による分離の検討
ジアルキルナフタレンのチオ尿素付加性を,付加反応の平衡定数を測定することによって検討した。チオ尿素は2および6位にアルキル基を有するナフタレンと選択的に付加物を形成するので,平衡定数を用いて、2,6-ジアルキルナフタレンの分離に関するシュミレーションを行い,付加物形成の条件と回収率および純度との関係を明らかにした。
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