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ポ-ラロン型の有機強磁性ポリマーの合成に向けて、その構成単位となる各種オリゴマー分子の検討を行った。具体的には、パラフェニレンジアミンを含む種々の新規なポリラジカルの合成を行った。さらにそれらの分子構造、電子構造を実験的ならびに理論的に明らかにした。1.パラフェニレンジアミンがメタフェニレンでつながった形の直線状のダイマー及びトリマー、さらにベンゼン環の1、3、5位でつながった星状トリマー合成に成功した。得られた分子について、各種スペクトルおよび酸化還元電位測定を行った結果、各パラフェニレンジアミン単位を効率的に酸化することが可能であり、発生したポーラロン間に強磁性的相互作用が働き、高スピン状態が基底状態となることが明らかになった。 2.パラフェニレンジアミンを含む大環状芳香族アミンの合成に成功した。得られた分子について、各種スペクトルおよび酸化還元電位測定を行った結果、1.と同様に発生したポーラロン間に強磁性的相互作用が働き、高スピン状態が基底状態となることが明らかになった。3.分子軌道法や密度汎関数法により、1.や2.で得られたオリゴマーの各種酸化状態の電子状態の計算を実施した結果、パラフェニレンジアミン単位の分子内での配置を変えることにより、電子状態を自在に変えられることを示唆する結果が得られた。本研究で得られたオリゴマーの拡張系はさらに興味深い結果をもたらす可能性が高い。
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