| 研究課題/領域番号 |
10F00351
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
吉澤 一成 九州大学, 先導物質化学研究所, 教授
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| 研究分担者 |
HUANG Shu-Ping 九州大学, 先導物質化学研究所, 外国人特別研究員
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| キーワード | 量子化学計算 / 密度汎関数法 / 磁性 / 電子状態 / 酵素反応 |
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| 研究概要 |
研究の目的
高い反応性を示す化学種の研究に理論的根拠を提供するとともに、窒素固定やメタン活性化なとの高度な生体反応に関わる短寿命金属活性種の動的挙動を解明することを目的とする。酵素は窒素固定やC-H結合活性化なとの難しい反応を常温常圧で高選択的に触媒しており、これらの生体反応は主に酵素の金属活性点て起こる。金属活性点の単寿命活性種を明らかにするためには、素反応レベルでの理解を欠かすことかできない。しかし、優れた実験手法を用いたとしてもその活性種を実験的手法のみでは完全に解明することは困難であり、理論化学、特に量子化学計算のサポートが必要とされている。本研究のゴールは、生体内金属活性点での反応活性種を理論的手法により酵素の構造と反応性に関する理解を飛躍的に深めることである。
本年度は鉄を活性中心にもつ,金属酵素の解析を行った。これまでの計算結果をさらに発展させ、小分子活性化の研究を行った。小分子活性化酵素の金属活性点での配位不飽和性か重要であり、低配位化合物に反応物錯体を理論的に解析した。主に、鉄酵素である可溶型メタン酸化酵素(sMMO)を計算しその電子状態を明らかにした。さらに、量子化学計算の結果をもとに、構造パラメータの最適化をおこない反応の経路の予測、活性化エネルギーを求める。その結果から、強固なC-H結合(解離エネルギー100kcal/mol以上)が低い活性化エネルギーで解裂させられることを明らかにした。また、反応の各段階でラジカル種は発生しないことも合わせて確認した。これらの結果を国際学会、国内学会で発表した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
研究計画通りに研究が進展し、国際学会や国内学会にて成果を発表した。また論文も投稿準備中である。
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| 今後の研究の推進方策 |
特に問題点が発生していないため、研究計画にのっとり研究を遂行する。
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