研究概要 |
これまで報告されている化学的水素貯蔵材料の主なものは水素放出温度が高い上、固相材料であったため、自動車等の移動型供給先への充填や副生成物の回収・再生が困難であった。そのために、水素含有量が高く、温和な条件下で水素放出が可能で且つ移動型タンクへの充填が容易な液状の化学的水素貯蔵材料の開発が強く求められている。本研究では、液相化学的水素貯蔵材料を取り上げ、温和な条件下での水素発生触媒の開発を目的としている。嵩高いルイス塩基-ルイス酸同士が立体障害ゆえに互いに錯形成できないフラストレイティド・ルイスペア(Frustrated Lewis Pair, FLP)が、金属フリーの低コスト・環境調和型触媒として水素の解離のみならず、水素化物の活性化・水素放出にも示す可能性が高い。クロロベンゼン中でP(^tBu)_3とB(C_6F_5)_3を用いて、フラストレイティド・ルイスペアとして(P(^tBu)_3/B(C_6F_5)_3を合成した。さらに、プロモベンゼン中で、P(Mes)_3とAlCl_3を用いることによってフラストレイティド・ルイスペアとしてP(Mes)_3/AlCl_3)を合成した。これらのフラストレイティド・ルイスペアを用いて、高い水素含有量を持つ蟻酸等の液相化学水素化物の分解・水素放出反応における触媒活性評価を行った。さらに、いくつかの異種金属を含む合金ナノ粒子触媒の触媒活性評価を行い、液相化学水素化物の分解・水素放出反応が温和な条件下で進行することができることを見出した。
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