| 研究概要 |
本年度は速度論を用いて触媒上の金属-金属酸化物種ヘテロ界面と反応基質との関係を検討し,さらに反応基質構造との関係も検討したところ,Rh-ReO_x/SiO_2触媒を用いた水素化分解反応における反応機構の詳細が判明したため,その結果をまとめ,論文として報告した.具体的には反応基質濃度に対して反応速度が0次,水素圧に対して1次であったことから触媒上のRe酸化物種に反応基質が強く吸着していることがわかり,また水素は触媒のRh金属-Re酸化物種界面上で不均一解離しており,プロトンとヒドリドを生成していることが示唆された.さらに最初にヒドリドが反応基質を攻撃し,その後プロトンが付加するという水素化分解反応機構が提唱された.また,この反応機構を仮定してLangmuir-Hinshelwoodモデルを用いて反応をシミュレーションしたところ,実際の結果と非常に高い相関が取れ,上記の反応機構は妥当であることが支持された.今回,我々が明らかにした反応機構はこれまでに提唱されている機構とは大きく異なるものであり,またヒドリド攻撃が最初に起こるという反応機構は非常にユニークなものである.そのため,今後,さらに検討を重ね,より深い詳細を明らかにすることは非常に高い価値があると考える.また本研究の目的であるRh-ReO_x/SiO_2触媒上のヘテロ界面機能に関しては今年度の研究で明らかになったと考える.
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