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2011 年度 実績報告書

シアノバクテリア光化学系II複合体に関する構造生物学的研究

研究課題

研究課題/領域番号 10J02491
研究機関大阪市立大学

研究代表者

川上 恵典  大阪市立大学, 大学院・理学研究科, 特別研究員(PD)

キーワード光化学系II複合体 / 光合成 / X線結晶構造解析
研究概要

光化学系II複合体(以下PSII)は、植物のチラコイド膜内に存在し、光誘起電荷分離反応によって電子伝達を行う超分子複合体である。この電荷分離によって反応中心である二量体クロロフィルP680はラジカルカチオンとなり、酸素発生中心であるMn4CaO5クラスターで水酸化による酸素発生反応を可能とする。植物の酸素発生機構を解明するため、世界の複数の研究グループがPSIIの結晶構造解析に取り組んできたが、これまで報告されてきた立体構造はどれも低分解能であったため、Mn4CaO5クラスターとその配位子群の詳細な立体構造情報を得ることが出来なかった。この最大の理由として、どの研究グループも良質なPSII結晶を作製することが出来なかったことが挙げられる。研究代表者は、長年PSIIの精製・結晶化方法の最適化を行い、1.9A分解能のX線回折強度データを収取できる、非常に良質なPSII結晶の作製方法を確立させた。本研究の目的は、このPSII結晶作製法を用いて酸素発生反応に不可欠な塩素イオンをヨウ素イオンに置換したことによって引き起こされる酸素発生反応の停止機構を構造学的に明らかにするとともに、PSIIの酸素発生反応における塩素イオンの役割を解明することである。PSIIの立体構造を原子レベルで解析することは、人類が探求し続けてきた植物の酸素発生の仕組みを明ちかにするばかりでなく、植物の酸素発生中心構造を模倣した触媒開発研究が進展し、太陽光エネルギーを利用した革新的なエネルギー生産システムの開発が期待できる。研究実施計画として、Native-PSII結晶の作製法を用いて、塩素イオンと置換可能な臭素イオン(Br)・ヨウ素イオン(I)を用いてそれぞれの置換体結晶の作製・構造解析を行い、ヨウ素置換によって引き起こされる立体構造変化をNative-PSII及びBr-PSIIの構造と比較することで明らかにする。そして、明らかとなった立体構造変化が酸素発生反応の失活に直接影響しているかどうか確認するため、様々な分光学的装置による測定を行う。

  • 研究成果

    (12件)

すべて 2012 2011 その他

すべて 雑誌論文 (8件) (うち査読あり 8件) 学会発表 (3件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Possible mechanisms of water splitting reaction based on proton and electron release pathways revealed for CaMn_4O_5 cluster of PSII refined to 1.9 Å X-ray resolution2012

    • 著者名/発表者名
      Yamanaka S., Saito T., Kanda K., Isobe H., Umena Y., Kawakami K., Shen J.-R., Kamiya N., Okumura M., Nakamura H., Yamaguchi K.
    • 雑誌名

      International Journal of Quantum Chemistry

      巻: 112 ページ: 253-276

    • DOI

      10.1002/qua.23218

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Structure and reactivity of the mixed-alence CaMn_4O_5(H_2O)_4 and CaMn_4O_4(OH)(H_2O)_4 clusters at oxygen evolution complex of photosystem II.Hybrid DFT (UB3LYP and UBHANDHLYP) calculations2012

    • 著者名/発表者名
      T.Saito, S.Yamanaka, K.Kanda, H.Isobe, Y.Takano, Y.Shigeta, Y.Umena, K.Kawakami, J.-R.Shen, N.Kamiya, M.Okumura, M.Shoji, Y.Yoshioka, K.Yamaguchi
    • 雑誌名

      International Journal of Quantum Chemistry

      巻: 112 ページ: 321-343

    • DOI

      10.1002/qua.23261

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Distribution of the cationic state over the chlorophyll pair of photosystem II reaction center2011

    • 著者名/発表者名
      Saito K., Ishida T., Sugiura M., Kawakami K., Umena Y., Kamiya N., Shen J.-R., Ishikita H
    • 雑誌名

      J.Am.Chem.Soc.

      巻: 133 ページ: 14379-14388

    • DOI

      10.1021/ja203947k

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Possible mechanisms for the O-O bond formation in oxygen evolution reaction at the CaMn_4O_5(H_2O)_4 cluster of PSII refined to 1.9 Å X-ray resolution2011

    • 著者名/発表者名
      S.Yamanaka, H.Isobe, K.Kanda, T.Saito, Y.Umena, K.Kawakami, J.-R.Shen, N.Kamiya, M.Okumura, H.Nakamura, K.Yamaguchi
    • 雑誌名

      Chem.Phys.Lett.

      巻: 511 ページ: 138-145

    • 査読あり
  • [雑誌論文] S1-state model of the O_2-evolving complex of photosystem II2011

    • 著者名/発表者名
      Sandra Luber, Ivan Rivalta, Yasufumi Umena, Keisuke Kawakami, Jian-Ren Shen, Nobuo Kamiya, Gary W.Brudvig, Victor S.Batista, Jian-Ren Shen, Nobuo Kamiya, Doug Bruce, Gary W.Brudvig, M.R.Gunner, Victor S.Batista
    • 雑誌名

      Biochemistry

      巻: 50 ページ: 6308-6311

    • DOI

      10.1021/bi200681q

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Structural-functional role of chloride in photosystem II2011

    • 著者名/発表者名
      Ivan Rivalta, Muhamed Amin, Sandra Luber, Serguei Vassiliev, Ravi Pokhrel, Yasufumi Umena, Keisuke Kawakami, Jian-Ren Shen, Nobuo Kamiya, Doug Bruce, Gary W.Brudvig, M.R.Gunner, Victor S.Batista
    • 雑誌名

      Biochemistry

      巻: 50 ページ: 6312-6315

    • DOI

      10.1021/bi200685w

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Structure of the catalytic, inorganic core of oxygen-evolving photosystem II at 1.9 Å resolution2011

    • 著者名/発表者名
      Kawakami K., Umena Y., Kamiya N., Shen J.-R
    • 雑誌名

      J.Photochem.Photobiol.B

      巻: 104 ページ: 9-18

    • DOI

      10.1016/j.jphotobiol.2011.03.017

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Crystal structure of oxygen-evolving photosystem II at a resolution of 1.9 Å2011

    • 著者名/発表者名
      *Umena Y., *Kawakami K., Shen J.-R., Kamiya N.(*equally authors)
    • 雑誌名

      Nature

      巻: 473 ページ: 55-60

    • DOI

      10.1038/nature09913

    • 査読あり
  • [学会発表] どのようにしてヨウ素イオンは光化学系II複合体の酸素発生反応を阻害するのか?2012

    • 著者名/発表者名
      川上恵典, 萩原大介, 梅名泰史, 沈建仁, 神谷信夫
    • 学会等名
      第53回植物生理学会年会
    • 発表場所
      京都産業大学,京都
    • 年月日
      20120316-20120318
  • [学会発表] Hydrogen-bonding networks and channels in oxygen-evolving Photosystem II revealed at 1.9 Å resolution2011

    • 著者名/発表者名
      Keisuke Kawakami
    • 学会等名
      PCET2011
    • 発表場所
      Loire Valley, France(招待講演)
    • 年月日
      20111009-20111013
  • [学会発表] How iodide ions inhibit the oxygen evolution of photosystem II?2011

    • 著者名/発表者名
      Keisuke Kawakami, Daisuke Hagiwara, Yasufumi Umena, Jian-Ren Shen, Nobuo Kamiya
    • 学会等名
      International Union of Crystallography 2011
    • 発表場所
      Madrid, Spain
    • 年月日
      20110822-20110830
  • [備考]

    • URL

      http://www.ocarina.osaka-cu.ac.jp/profile/keisuke_kawakami.html

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公開日: 2013-06-26  

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