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本研究の目的は、ゼオライトを出発原料とした希少元素フリー炭素質物質燃焼触媒を開発することである。初年はアルカリ金属担持アルミノシリケートのすす燃焼触媒反応機構の解明及びゼオライトの相転移に伴う活性種の発現メカニズムの解明を行った。
炭酸カリウム担持ソーダライトは熱処理後、ネフェリンに相転移すると同時に表面に炭酸ナトリウムが出現する。Naと比べてKはすす燃焼触媒活性が高いため、Kのみを含む系で同様の実験を行うこととした。このとき、Si/Al=1でありかつ安価で入手が容易なLTA型ゼオライトに着目した。比較実験として、Naのみを含む系においても検討を行った。また、ゼオライト及びネフェリンをそれぞれ出発物質として用いた場合を比較し、活性種の発現メカニズムの知見を得ることを試みた。
出発物質としてNa-LTA、K-LTA、ナトリウム型・カリウム型ネフェリンを用い、炭酸ナトリウム、炭酸カリウムをそれぞれに担持した。結果、ナトリウム型ネフェリンに炭酸カリウムを担持し、熱処理を行ったものが最も優れた水洗浄耐性をもつことがわかった。Raman分光法より炭酸ナトリウムが表面に発現していることがわかった。炭酸ナトリウムをカリウム型ネフェリンに担持したものは水耐性に乏しかったため、熱処理により引き起こされる固相イオン交換によってファンデルワールスエネルギーや水和エネルギーよりも強い相互作用で表面に発現すると結論した。
活性化エネルギー算出結果からは、炭酸ナトリウムと炭酸カリウムそれぞれの活性化エネルギーの中間の値をとっていたことがわかり、ナトリウム及びカリウムの複合炭酸塩となっている可能性が示唆された。
さらに、安定して存在する活性種はラマン不活性ではあるが赤外活性であった。水洗浄により消失した活性種は、すす燃焼触媒反応によって生じた二酸化炭素により再び発現する。この現象は本触媒機構のさらなる理解に向けて前進したものと考えている。
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