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2011 年度 実績報告書

イオン-電子(ホール)混合導電性無機材料の開発と燃料電池電極への展開

研究課題

研究課題/領域番号 10J08873
研究機関愛媛大学

研究代表者

政吉 麻紀子 (浅本 麻紀子)  愛媛大学, 理工学研究科, 特別研究員(PD)

キーワード燃料電池 / 電極 / ペロブスカイト型酸化物 / ヘテロポリ酸 / CO酸化触媒活性
研究概要

(A)プロトン-電子混合導電性ペロブスカイト型酸化物の調製と燃料電池電極への応用
プロトン導電性ペロブスカイト型酸化物BaCe_<0.8>Y_<0.2>O_<3-α>へのRu添加による電子伝導性付与を試み,本材料を燃料電池の空気極として応用したが,十分な発電特性は得られなかった.Ruの添加量や電極構造を最適化など,多方面からの検討が必要であることがわかった.
(B)酸素イオン-電子混合導電性ペロブスカイト型酸化物の酸素活性化能の向上
ペロブスカイト型酸化物LnFe_xCo_<1-x>O_3(Ln=La, Pr, Sm, Gd, Dy, Yb)において,Bサイト置換によるCO酸化活性能の向上は,Aサイトランタノイド種によらず認められた.XPSによる各酸化物の表面分析により,Bサイト複核ペロブスカイトは,Bサイト単核ペロブスカイトよりも表面Bサイト濃度が高いことがわかった.また,Aサイトランタノイド種を変えることでCO酸化活性は変化した.ペロブスカイト型酸化物の結晶性,Coの還元性,表面Bサイト濃度がランタノイド種により変化するため,これらの変化が複雑に関与して活性に影響を与えていると推察した.
(C)無機化合物を利用した新規プロトン-電子混合導電性空気極の開拓
ヘテロポリ酸と従来のPt/Cとの複合化では純粋なPt/Cよりも高い発電特性が得られた.ただし,ヘテロポリ酸の溶出は,難溶性H_<3-x>Cs_xPW_<12>O_<40>の使用で回避できたが,長期の作動安定性にはまだ問題が残った.
(D)Ni/セリア系サーメット(SDC)燃料極における水素活性化能の向上
Ni/SDC燃料極のNi粒子サイズの制御を試みた.SDC前駆体の焼成温度を変化させること,また,アルカリ土類金属酸化物をNi/SDCに添加することによってNi粒子サイズは変化し,また,水素,メタンの両燃料において,これら燃料極を用いたセルの最大出力密度はNi平均粒径に依存することを明らかにした.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本年度は最も挑戦的な課題である「プロトン導電性酸化物に電子伝導性を付与し,これを空気極材料として応用すること」に着手した.BaCe_<0.8>Y_<0.2>O_<3-α>へのRu添加による電子伝導性付与を試み,本材料を燃料電池の空気極として応用したが,十分な発電特性は得られなかったが,Ruの添加量や電極構造を最適化など,発電向上のための足掛かりを得ることができた.その他の項目については概ね順調に研究が進行しており,特にヘテロポリ酸と従来のPt/Cとの複合化では純粋なPt/Cよりも高い発電特性が得られ,期待以上の成果が得られたものもあった.

今後の研究の推進方策

BaCe_<0.8>Y_<0.2>O_<3-α>へ電子伝導性付与において,Ruの添加量や電極構造を最適化について検討する.また,Ru以外の金属の添加による電子伝導性の付与を試みる.ペロブスカイト型酸化物の酸素活性化能の改善に関する実験は順調で,イオン種-金属の還元性,表面濃度,結晶性-触媒活性の因果関係が解明されつつあるので,引き続き行う.ヘテロポリ酸とPt/Cの複合電極については,長期作動における安定性の向上を目標にする.

  • 研究成果

    (15件)

すべて 2012 2011

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (12件)

  • [雑誌論文] Synthesis of perovskite-type oxide catalysts, Ln(Fe,Co)O_3 (Ln=La, Pr, Sm, Gd, Dy, Ho, Er, and Yb), from the thermal decomposition of the corresponding cyano complexes2012

    • 著者名/発表者名
      M.Asamoto, Y.Iwasaki, S.Yamaguchi, H.Yahiro
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: 185 ページ: 230-235

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2011.09.023

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 固体酸化物形燃料電池の発電特性とNi/SDCアノードにおけるNi粒子径との関係2012

    • 著者名/発表者名
      浅本, 杉原, 板垣, 山口, 定岡, 八尋
    • 雑誌名

      触媒

      巻: 54 ページ: 87-89

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Transformation of crystalline heteronuclear cyano complex to crystalline perovskite-type oxide by thermal decomposition2011

    • 著者名/発表者名
      M.Asamoto, M.Hino, S.Yamaguchi, H.Yahiro
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: 175 ページ: 534-540

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2011.04.048

    • 査読あり
  • [学会発表] シアノ錯体の熱分解法による高表面積ペロブスカイト型酸化物の調製2012

    • 著者名/発表者名
      大桑, 岩崎, 浅本, 山口, 八尋
    • 学会等名
      第109回触媒討論会
    • 発表場所
      東京
    • 年月日
      2012-03-29
  • [学会発表] オキサラト錯体を前駆体としたペロブスカイト型酸化物の調製2012

    • 著者名/発表者名
      山口, 佐々川, 紀本, 浅本, 八尋
    • 学会等名
      第109回触媒討論会
    • 発表場所
      東京
    • 年月日
      2012-03-29
  • [学会発表] 固体酸化物形燃料電池の発電特性Ni/SDCアノードにおけるNi粒子径との関係2012

    • 著者名/発表者名
      浅本, 杉原, 板垣, 山口, 定岡, 八尋
    • 学会等名
      第109回触媒討論会
    • 発表場所
      東京
    • 年月日
      2012-03-28
  • [学会発表] Preparation of SDC based-SOFC anode materials with highly dispersed Ni particles2011

    • 著者名/発表者名
      K.Sugihara, A.Higashiura, M.Asamoto, S.Yamaguchi, H.Yahiro
    • 学会等名
      The 5th China-Japan Workshop on Environmental Catalysis and Eco-Materials
    • 発表場所
      上海(中国)
    • 年月日
      2011-11-27
  • [学会発表] シアノ錯体から調製したペロブスカイト型酸化物の触媒特性2011

    • 著者名/発表者名
      岩崎, 浅本, 山口, 八尋
    • 学会等名
      第41回石油・石油化学討論会
    • 発表場所
      山口
    • 年月日
      2011-11-10
  • [学会発表] SOFC用Ni-YSZサーメットアノードのEPD法による作製2011

    • 著者名/発表者名
      篠原, 杉原, 浅本, 山浦, 板垣, 山口, 定岡, 八尋
    • 学会等名
      第41回石油・石油化学討論会
    • 発表場所
      山口
    • 年月日
      2011-11-10
  • [学会発表] Structure-functionalized Perovskite-type Oxide Cathode for Proton Conducting Ceramic Fuel Cell2011

    • 著者名/発表者名
      M.Asamoto, H.Yamaura, S.Yamaguchi, H.Yahiro
    • 学会等名
      PCFC2011
    • 発表場所
      モンペリエ(フランス)
    • 年月日
      2011-11-03
  • [学会発表] 複合酸化物触媒の還元挙動のTPRによる解釈2011

    • 著者名/発表者名
      浅本, 相方, 山浦, 山口, 八尋
    • 学会等名
      第21回キャラタクリゼーション講習会
    • 発表場所
      名古屋
    • 年月日
      2011-10-14
  • [学会発表] シアノ錯体の熱分解により調製したペロブスカイト型酸化物のAサイトランタノイド種が触媒活性に与える影響2011

    • 著者名/発表者名
      浅本, 岩崎, 山口, 八尋
    • 学会等名
      第108回触媒討論会
    • 発表場所
      北見
    • 年月日
      2011-09-21
  • [学会発表] Effect of Ni crystallite size on Ni/SDC anode performance in SOFC2011

    • 著者名/発表者名
      K.Sugihara, M.Asamoto, S.Yamaguchi, H.Yahiro
    • 学会等名
      62nd Annual Meeting of the International Society of Electrochemistry
    • 発表場所
      新潟
    • 年月日
      2011-09-12
  • [学会発表] Ni/SDCアノードのNi微粒子化によるSOFC発電特性への影響2011

    • 著者名/発表者名
      杉原, 浅本, 山口, 八尋
    • 学会等名
      2011年電気化学秋季大会
    • 発表場所
      新潟
    • 年月日
      2011-09-10
  • [学会発表] Preparation of perovskite-type oxide by thermal decomposition of cyanocomplex2011

    • 著者名/発表者名
      M.Asamoto, Y.Iwasaki, Y.Iwamoto, S.Yamaguchi, H.Yahiro, M.Mori, Y.Sadaoka
    • 学会等名
      EuroCat X
    • 発表場所
      グラスゴー(イギリス)
    • 年月日
      2011-09-01

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公開日: 2013-06-26  

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