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1999 年度 実績報告書

生体模倣型複核金属錯体を有する機能性修飾電極の開発

研究課題

研究課題/領域番号 11118244
研究機関大阪市立大学

研究代表者

伊東 忍  大阪市立大学, 理学部, 教授 (30184659)

キーワード活性酸素 / 銅錯体 / 分子状酸素の活性化 / 電気化学 / 自己組織化単分子膜 / 機能性電極 / ニッケル錯体 / 水の酸化
研究概要

まず始めに金属電極表面への自己組織化単分子膜の形成を行うため、分子内にジスルフィド結合を有する新しい配位子を合成した。得られた配位子を用いて二核銅を調整し、これを常法により金電極表面へ吸着させ、目的とする修飾電極を作成した。修飾された銅錯体の定量や電気化学的応答性などの基本的な評価は常法に従って行った。次に分子状酸素の電気化学的還元反応や、塩基性条件下における水和水の酸化反応について系統的に検討を加え、従来の方法と電流効率や選択性などを比較検討した。また、電極表面に生成する活性中間体を評価するため、極低温条件下で反射吸収スペクトルや反射ラマンスペクトルを用いて検討を行うための装置を設計した。以上の結果を基にして酸素電池への応用についても検討を行った。さらに、中間体として生成する高原子価銅-酸素錯体は、高い酸化能を有しているので、それを利用した芳香族化合物やアルカン類の水酸化反応についても検討を加え、効率的な電気化学的酸素化反応システムの構築を目指した。また、銅以外の遷移金属(本年度は特にニッケル錯体に着目した)についても同様にして検討を行い、各金属間での反応性や選択性の違いについて考察を加えた。これらの成果は生化学分野の研究に対しても重要な情報を提供する。以上で得られた成果を総合的に評価して、さらに効率的な反応系の構築を目指して、新しい配分子の設計・合成を行った。

  • 研究成果

    (7件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (7件)

  • [文献書誌] Shinobu Itoh, et al.: "Aliphatic Hydroxylation by a Bis(μ-oxo) dinickel (III) Complex"J. Am. Chem.Soc.. 121・38. 8945-8946 (1999)

  • [文献書誌] Shinobu Itoh, et al.: "Oxidation of Benzyl Alcohol with Cu(II) and zn(II) Complexes of Phenoxyl Radical as a Model Reaction of Galactose Oxidase"111・18. 2944-2946 (1999)

  • [文献書誌] Shinobu Itoh, et al.: "ESR Spectra of superoxide Anion-Scandium Complexes Detectable in Fluid Solution"J. Am. Chem. Soc.. 121・7. 1605-1606 (1999)

  • [文献書誌] Shinobu Itoh, et al.: "Resonance Raman Spectroscopy as a Probe of the Bis(μ-oxo) dicopper Core"122・5. 792-802 (1999)

  • [文献書誌] Shinobu Itoh, et al.: "Alphatic Hydroxylation by a Bis(μ-oxo) dicopper (III) Complex"Angew. Chem.. 112・2. 409-411 (2000)

  • [文献書誌] Shinobu Itoh, et al.: "Active Site Model for Galactose Oxidase Containing Two Different Phenol Groups"Inorg. Chim. Acta. 300(印刷中). (2000)

  • [文献書誌] Shinobu Itoh, et al.: "Advances in Photochemistry, Vol.25"Wiley. 107-172 (1999)

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公開日: 2001-10-23   更新日: 2016-04-21  

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