| 研究概要 |
本研究では、「多チャネル・高エネルギーの化学反応のダイナミクス」を、動力学における複雑性が典型的に表れる対象と捉え、新しい化学反応理論を構築する立場からその解明を行っている。多チャネル・高エネルギーの化学反応は、少数の遷移状態が速度過程を決めるのではなく、カオスによる混合性とその階層構造によって時系列データが決められる反応のことである。これに関連して,次の成果を得た.(1)保存系クラスターの構造転移反応において,マイクロカノニカル温度を定義し,それが構造転移速度とアルレニウス関係式に有ることを見出した.(2)この研究を通して,いわゆる線形サプライザルを統計理論の観点から根拠付けることに成功し,その新しい性質を予測した.(3)構造転移において出現する構造がマルコフ的な時系列を作るための条件としてinter-basin mixingという概念を提唱した.(4)構造転移のスペクトルを計算するためには多次元カオスの量子化が必要であるが,従来の理論ではとれも扱うことができないため,新しい半古典表式を作った.現在,これを基にアルゴンクラスターの構造転移スペクトルを計算中である.(5)多次元トンネル化学反応等の理論を構築し,非経験的電子状態理論が決めるポテンシャル面上でのトンネルダイナミクスに応用した.この際,安定性行列を効果的に計算するための常微分方程式のアルゴリズムを併せて開発した.
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